缺陷介导的MgO-TiOx杂化复合物锚定单原子铜催化剂用于强化生物乙醇升级转化

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Defect-mediated MgO-TiO x hybrid composite anchored single-atom Cu catalysts for enhanced bioethanol upgrading

本文报道了一种通过一步水热法成功构建的MgO-TiOx杂化复合物锚定单原子铜催化剂，该催化剂通过调控组分间几何与电子相互作用，形成表面原子分散的Cu+-Ov-Ti3+结构及界面缺陷Ti3+-Ov-Mg结构（Ov为氧空位），在低温（250°C）下实现乙醇转化率75.4%和C4-10-OH选择性81.7%，其C4-10-OH产率高达38.0 mmol·gcat-1·h-1，显著优于已报道的Cu、Ni及贵金属基催化剂，为生物乙醇高值化转化提供了高效催化剂设计新策略。

　　

Highlight

Structural analysis of Cu-MgO-TiO_x catalysts

图1B展示了不同Mg/Ti摩尔比的还原铜基样品的X射线衍射图谱。值得注意的是，Cu-TiO₂和Cu-Mg₁Ti₉O_x样品的XRD图谱仅显示对应于锐钛矿TiO₂相的特征衍射峰。随着Mg含量的增加，在Cu-Mg₅Ti₅O_x和Cu-Mg₇Ti₃O_x样品中观察到归属于MgO和MgCO₃相的新衍射峰并逐渐增强。在所有情况下，未检测到明显的铜物种衍射峰，表明铜物种可能以高度分散的形式存在。

Conclusions

总之，我们通过一步水热法成功合成了一系列MgO-TiO_x杂化复合物锚定的单原子铜催化剂，用于乙醇升级制备高碳醇。通过全面的结构表征，证明Mg的引入诱导形成了丰富的表面原子分散Cu⁺-O_v-Ti³⁺结构和界面缺陷Ti³⁺-O_v-Mg结构，同时有效调控了铜基催化剂的酸碱性。