超越表面积限制：协同纳米铸造与反应器工程技术释放钙钛矿在硝酸盐电还原中的全部潜力

《ACS Applied Materials & Interfaces》：Beyond Surface Area: Synergistic Nanocasting and Reactor Engineering Unleash Perovskite’s Full Potential in Nitrate Electroreduction

针对传统合成方法制备的LaCoO3催化剂比表面积低导致硝酸盐电还原（ERN）动力学缓慢的问题，提出纳米铸造SBA-15模板获得高比表面积（137.42 m2/g）催化剂，并设计新型过滤反应器消除传质限制。实验表明，与传统流动床反应器相比，过滤反应器使催化剂性能提升1.67-2.26倍，但未达表面积增强比例，揭示传质为关键瓶颈，CFD模拟验证了反应器结构优化必要性。

　　

钙钛矿电催化剂在硝酸盐电还原（ERN）中的反应动力学缓慢，主要是由于传统合成方法制备的它们具有较低的比表面积，这阻碍了其实际应用。在这里，我们提出了一种双策略突破：（1）使用SBA-15模板通过纳米铸造法合成介孔LaCoO₃，其比表面积达到了创纪录的137.42 m² g^–1，是溶胶-凝胶法制备的块状LaCoO₃的42倍；（2）设计了一种创新的电催化过滤反应器，以克服传统流动式系统中的传质限制。与块状LaCoO₃相比，介孔LaCoO₃在NO₃^–去除效率和NH₃产率方面分别提高了1.44倍和2.47倍。然而，这些提升仍未能达到比表面积增加所带来的效果，表明存在潜在的界面传质瓶颈。通过计算流体动力学（CFD）模拟，我们发现传统的流动式反应器限制了反应物与催化剂表面的接触，而我们的流通式反应器显著增强了电解质与催化剂之间的相互作用，使块状和介孔LaCoO₃的性能分别提高了1.67倍和2.26倍。这项工作强调了纳米结构工程与消除传质限制之间的关键协同作用，从而释放电催化剂的潜在价值。