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CaMoO4–Hydrochar:一种具有纳米孔结构的超两亲性和缺氧催化剂,用于在化学计量量H2O2存在下进行氧化脱硫反应
《ACS Applied Nano Materials》:CaMoO4–Hydrochar: Super-Amphiphilic and Oxygen-Deficient Catalyst with Nanopits for Oxidative Desulfurization Using Stoichiometric H2O2
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月29日 来源:ACS Applied Nano Materials 5.5
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本研究利用棕榈树皮中的钙制备水热炭负载钙钼氧化物催化剂(CaMoO4),其超两亲性及氧空位结构有效提升H2O2活化效率,实现1000 ppmw二苯并噻吩高效脱硫,催化剂循环稳定性达80%。

从生物质废弃物中制备有价值的材料(如水炭)是环境可持续性的关键概念之一。在本研究中,除了用于制备水炭外,罗望子树皮还提供了制备以水炭为载体的钙钼酸盐(CaMoO4)催化剂所需的钙(记为cat-x,其中x表示钼的理论重量百分比)。罗望子树皮中的钙首先转化为碳酸钙,然后在水热条件下与七钼酸铵反应生成CaMoO4,这一过程通过X射线粉末衍射(PXRD)分析得到了证实。通过拉曼光谱(Raman)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)分析进一步验证了CaMoO4在水炭表面的存在。X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(EPR)数据表明制备的催化剂中存在氧空位。根据场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)分析,含有纳米坑的CaMoO4颗粒在水炭表面高度分散。这些催化剂具有超两亲性,这一点通过水及正庚烷的接触角测量得到了证实。CaMoO4颗粒的纳米坑可能增加了与溶剂的接触面积和润湿性,从而提升了传质效率。凭借这些优异的性能,优化后的催化剂(cat-5)在仅使用化学计量量的H2O2的情况下,对二苯并噻吩(浓度为1000 ppmw S)的氧化脱硫反应实现了100%的转化效率,并且在第六次催化循环后仍保持了80%的初始活性。这种卓越的性能归因于:(i)超两亲性加速了不同极性液相间的传质过程;(ii)氧空位促进了H2O2的活化。因此,CaMoO4-水炭催化剂有望应用于双相反应。此外,我们认为本研究将为从生物质废弃物中制备有价值材料提供重要的启示。