*OH Tracking公司开发出一种针对工业级电流密度环氧乙烷电氧化过程的、具有异原子结构的Co3O4尖晶石催化剂

《ACS Catalysis》：Operando *OH Tracking Unveils Heteroatom-Tailored Co3O4 Spinel Catalyst for Industrial-Level Current Density Ethylene Glycol Electrooxidation

催化剂Ni1.2Cu0.6Co1.2O4通过Ni/Cu杂原子调控Co3O4，实现多活性位点，提升乙醇氧化（EGOR）电流密度至100 mA cm-2，电位比OER低250 mV，产物以甲酸为主，并发现OH转移路径。

　　

亲核试剂电氧化辅助的氢气生产是一种高效策略，能够产生节能的氢能和增值产品。然而，传统的阳极催化剂由于具有单一的反应位点，常常面临氧化动力学缓慢、电极腐蚀等问题。通过Ni和Cu杂原子修饰尖晶石Co₃O₄，制备了一种具有多个反应位点的Ni_1.2Cu_0.6Co_1.2O₄催化剂。在相对于可逆氢电极施加1.34 V的电位下，该催化剂实现了100 mA cm^–2的乙二醇电氧化（EGOR）反应电流，这一电流值比氧气释放反应所需的电位低250 mV，且甲酸被确定为EGOR反应的主要产物。此外，将Ni_1.2Cu_0.6Co_1.2O₄/Ni泡沫催化剂作为阳极应用于膜电极组装式流动电解槽中，在300 mA cm^–23+替换Co³⁺(Oh)和Cu²⁺替换Co²⁺(Td)，显著增强了亲核试剂和羟基自由基（*OH）的特异性吸附以及亲核试剂氧化反应的动力学。以乙二醇为模型分子，利用原位核磁共振和傅里叶变换红外光谱技术实现了对羟基自由基的实时追踪和EGOR反应中间体的测定，揭示了乙二醇脱氢及产物合成过程中的羟基转移路径，从而深入了解了EGOR的反应机理。