光学腔中倾斜材料的光-物质莫尔效应与相干频率转换新机制
《ACS Photonics》：Tilted Material in an Optical Cavity: Light-Matter Moiré Effect and Coherent Frequency Conversion
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时间：2025年10月29日
来源：ACS Photonics 6.7
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本文创新性地提出并理论验证了“光-物质莫尔效应（LMME）”这一全新物理现象：当二维材料在平面光学腔内发生倾斜时（区别于传统多层扭转堆叠），会形成具有空间周期性的光-物质耦合，产生位移的极化子能带复制体和布里渊区中心各向异性平带。通过含时量子动力学模拟，证明LMME可实现相位保持的相干频率转换，且对声子诱导退相干具有强鲁棒性，为极化子能带工程和量子器件开发提供了新平台。
强耦合光-物质系统支持极化子（混合光-物质准粒子）的形成，这些极化子已成为诱导奇异物理现象的高度可调平台。近年来实验证明，光-物质混合系统可在室温下实现玻色-爱因斯坦凝聚、极化子自旋霍尔效应、室温相干弹道传播和单向相干传递等，这些都是开发下一代量子器件的关键要素。一个关键的开放性问题是如何利用极化子的长寿命光-物质相干性作为量子信息科学的资源，因为空间变化的腔场与各种材料几何形状之间的相互作用在很大程度上仍是未探索的前沿领域。
本工作证明，当材料倾斜时，光学腔内会出现类莫尔效应。通常，莫尔效应出现在两个周期性结构以一定角度叠加时，会产生新的涌现周期性，如扭曲石墨烯双层所示。本研究发现，无需多层堆叠，只需将单层材料在腔内倾斜即可实现类莫尔效应，其中光-物质耦合产生了涌现的周期性结构，这被称为光-物质莫尔效应（LMME）。与扭曲石墨烯不同，LMME中的能带调制在结构上是不同的。研究表明，在材料倾斜下，会出现倒空间位移的极化子能带复制体，而原始极化子能带仍然存在。重要的是，还发现布里渊区中心附近形成了各向异性平带。最后，通过量子动力学模拟，证明LMME可用于执行相干频率转换，并且对声子诱导的退相干具有鲁棒性。
值得注意的是，本文介绍的LMME与最近观察到的极化子自旋霍尔效应有根本不同，后者源于填充腔内的面内材料（折射率）各向异性。虽然LMME形成的能带复制体在视觉上与极化子自旋霍尔效应中形成的相似，但极化子自旋霍尔效应不像LMME那样包含原始（未位移）的极化子能带。此外，这些位移的极化子复制体不像自旋霍尔效应那样显示圆形的自旋极化。另外，LMME仅在材料厚度远小于腔厚度（腔镜之间的距离）时出现，并且在填充腔中会消失。重要的是，LMME允许进行相干频率转换，这是极化子自旋霍尔效应所不具备的，其输入和输出光子频率的差异由材料的倾斜角度设定。
本研究考虑了一个3D设置，将2D倾斜材料放置在光学腔内。对于该系统，考虑了多模Holstein-Tavis-Cummings哈密顿量，它描述了超越长波近似的激子-极化子系统。该哈密顿量表示为?LM = ?ex + ?cav + ?int，其中?ex和?cav是裸激子和腔哈密顿量，?int描述激子-腔相互作用。
考虑了2D平面材料为多层结构，每个晶胞具有两个简并的激发态，类似于2D盒子中的粒子。裸激子哈密顿量写作?ex = ∑k∥, nz (X??k∥, nzX?k∥, nz + ??k∥, nz?k∥, nz)εk∥，其中X??k∥, nz和??k∥, nz在第nz层创建面内波矢为k∥ = kxx? + kyy?的（Frenkel）激子。考虑了沿x轴的小倾斜角θ，使得zn = (nx - Nx/2)bx + (nzaz + Lz/2)，其中bx = axsin(θ)。为确保材料放置在光学腔内，施加条件zn ≡ zn mod Lz。沿x?和y?方向施加周期性边界条件，面内盒长度Lx = Ly = Nxax = Nyay。本工作中设ax = ay = 12 ?, az = 30 ?, Nx = Ny = 8001, Lz = 5000 ?。
腔哈密顿量?cav写作?cav = ∑k (a?kak + b??kb?k)ωk，其中a?k和b??k分别创建s（TE模）和p（TM模）偏振的光子。这里光子波矢k = kxx? + kyy? + kzz?，沿量化方向的分量写作kz = mzπ/Lz，其中mz ∈ {1, 2, ...}。在以下工作中，仅考虑第五个腔模（mz = 5），尽管结果对任意mz有效。因此，仅使用其面内波矢表示腔模，即ak → ak∥和b?k → b?k∥，因为它们的kz分量是固定的。相应的光子频率为ωk = c|k|/η，其中η = 2.4是折射率，c是光速。
激子-腔相互作用哈密顿量（?int）写作?int = ∑n, k∥, j g√(ωk/N) [μ?jn · (Esk(Rn)ak∥ + Epk(Rn)b?k∥ + h.c.)]，其中N = NxNyNz是总格点数，g ∝ 1/√V（V为量化体积）是光-物质耦合强度，将s和p光子模耦合到材料偶极子μjn ∈ {μ?xn, μ?yn}，其中μ?xn = μx(X?n + X??n)x?，μ?yn = μy(?n + ??n)y?。考虑各向同性材料，设μx = μy = μ，并忽略z?方向的偶极分量，因为在本研究考虑的小倾斜角下，其对光-物质耦合的贡献极小。与s和p光子模相关的辐射的空间变化Esk(Rn)和Epk(Rn)写作Esk(Rn) = sin(kzzn){e∥ × z?}eik∥·Rn和Epk(Rn) = [c|k∥|/ωk cos(kzzn)z? - i c kz/ωk sin(kzzn)e∥]eik∥·Rn，其中e∥ = k∥/|k∥|是沿k∥的单位向量。
经过一系列简化近似（包括旋转波近似），然后使用部分傅里叶变换的激子算符，得到了光-物质相互作用哈密顿量的表达式，并引入了椭圆偏振光子算符?k∥和B?k∥。这种变换允许将完整哈密顿量写成两个不相互作用的部分：?LM = ?AX({X?k∥, nz, ?k∥}) + ?BY({?k∥, nz, B?k∥})，其中?AX和?BY具有相同的结构。因此，通过仅关注?AX来研究光-物质哈密顿量的动力学，其表达式为?AX = ∑ky ?kyAX = ∑ky [∑kx (??k∥?k∥ωk + ∑nz X??k∥, nzX?k∥, nzεk∥) + Ω0 ∑m sin(kzzm)(X??m, ky?nx, ky + X?m, ky??nx, ky)]。这种表述使得能够在每个ky进行独立的2D模拟，这些模拟可以组合起来重建系统的完整3D动力学。该哈密顿量还说明，系统的周期性可以通过倾斜角θ调制，因为它修改了空间振荡的光-物质耦合项sin(kzzm)，其中zm依赖于θ。这就是本工作中研究的LMME的起源。
为了直观理解倾斜系统中极化子能带的修饰，沿x?方向进行傅里叶变换。这允许将哈密顿量?AX在倒易空间中重写为?AX = ∑k∥ (??k∥?k∥ωk + ∑nz X??k∥, nzX?k∥, nzεk∥) + Ω0/(2i) ∑nz, k∥ X??k∥, nz(?k∥+Δkxeiφz + ?k∥-Δkxe-iφz) + h.c.，其中Δkx = Δkxx? = kzsin(θ)x?，φz = kz(-Nxbx + Lz)/2 + nzaz)。?AX中呈现的光-物质哈密顿量说明，两个光子模（其波矢的x分量相差±2Δkx，给定沿x倾斜）通过它们与激子的相互作用有效地相互耦合。
图2展示了无倾斜（a-d）和沿x方向倾斜（e-h）时光学腔内2D材料的角分辨极化子光谱，这些光谱是从光子谱函数计算得出的。图2a示意性地说明了放置在法布里-珀罗腔内的2D材料（无倾斜），其中腔场沿z?方向量化。沿ky（在kx=0处）和沿kx（在ky=0处）的极化子色散分别显示在图2b-c中。由于系统的各向同性性质，这两个图是相同的。因此，图2d显示了极化子色散的2D切面（在E=3 eV处），呈现出一个完美的圆，正如预期的那样。
在图2e-h中，研究了由具有小倾斜（θ=5.7°）的单层材料与光学腔耦合形成的激子-极化子能带（示意图见图2e）。图2g显示了在ky=0处沿kx的极化子色散，其特征是原始极化子能带沿kx位移的多个复制体，以及原始未位移的极化子能带。这种极化子色散是LMME的定义特征，可以通过检查方程11来理解。方程11表明，光子模?k∥通过光-物质耦合到激子，有效地与光子模?k∥ ± 2αΔkx（α≥1且为整数）耦合。然而，这种耦合随着α的增加呈指数衰减，其中α=1处的有效耦合最强。
由于这种有效耦合，对于给定的kx（固定ky=0），除了原始极化子能带E±(kx, ky=0)之外，在E±(kx ± Δkx, ky=0)处出现了新的能带。这些能带在图2g中清晰可见。重要的是，这些能带复制体在k∥ → 0附近也与原始极化子能带强烈相互作用，导致平带的形成。预计极化子平带的这种非色散特性将为诱导奇异物理现象开辟新的机会，如在2D莫尔异质结构中所观察到的那样。具体来说，平带的出现意味着在k∥ → 0处态密度显著增强，这可能有助于在室温下形成极化子凝聚。同时，这些平带预计也将深刻影响激子-极化子的传输特性。由于这些平带相关的群速度为零，预计在材料倾斜方向会形成相干非传播的极化子密度。虽然这些有趣的方面超出了本工作的范围，但LMME诱导的极化子凝聚形成以及LMME修饰的极化子传输将在未来的工作中研究。
图2f显示了沿ky（垂直于倾斜方向）在kx=0处的极化子色散，显示了原始极化子能带的多个能量位移复制体。所有ky=0附近的极化子能带都表现出有限的曲率，表明有效质量有限。这说明沿一个方向倾斜（各向同性）材料会导致各向异性平带，预计这将导致各向异性的极化子传输和各向异性的局域化。
图2h显示了在固定能量E=3 eV处极化子色散的2D切面。与直到斜情况（图2d所示）相比，图2h显示（至少）三个圆，其中两个沿x方向位移， closely resemble a Rashba-Dresselhaus-like splitting seen in polaritonic spin-Hall effect。与自旋霍尔效应不同，原始极化子带在LMME中不会消失。图2g-h中显示的能带复制体之间的位移取决于倾斜角θ，由Δkx = kzsin(θ) = mzπ/Lz sin(θ)给出。因此，当使用更高的腔模mz时，可以在更小的倾斜角下实现倒易空间中更大的位移。与Rashba-Dresselhaus哈密顿量类似，这些（未耦合的）边带可以粗略地描述为?± = -?2/(2meff)?∥2 ± 2i kzsin(θ) ?/meff ?/?x，其中meff是从极化子色散曲率提取的有效质量。然而，强调与极化子自旋霍尔效应不同，这些?±并不对应于两个圆偏振光模；在本例中，两个边带都是椭圆偏振的。
图3说明了改变倾斜角和堆叠多层材料如何影响极化子色散和由此产生的LMME。如图3a所示，倾斜角θ随Δkx单调（且几乎线性）增加。这是预期的，因为在小的θ下，Δkx ≈ mzπ/Lz θ。Δkx的这种单调增加也可以在图3b-d中看到，这些图显示了在θ=3.58, 5.98, 和8.38°处的极化子色散的2D切面。在小的θ处，除了原始极化子带外，出现了多于两个位移的极化子带，如图3b所示。这是因为在较小的Δkx位移下，α=2的光子模之间的能量差足够小，可以实现明显的杂化，尽管有效耦合显著较弱。因此，在图3c-d中稍高的倾斜角下，只出现两个位移的极化子带。图3f-h说明了在恒定倾斜（θ=5.98°）下，堆叠多层材料如何影响极化子色散，分别对应5、10和40层。
为了提供多层设置中极化子色散修饰的分析理解，考虑使用亮层形式重写的光-物质哈密顿量。在这种形式中，多层材料使用一个有效的（单个）亮层来描述，该亮层与量化辐射耦合。有效的亮层哈密顿量?BAX写作?BAX = ∑k∥ ??k∥?k∥ωk + ∑k∥ (X??k∥, BX?k∥, B)εk∥ + Ω0 ∑nx, ky √Nnx (X??nx, ky, B?nx, ky + X?nx, ky, B??nx, ky)，其中X??nx, ky, B = 1/√Nnx ∑nz sin(kzzm)X?nx, ky, nz，归一化常数Nnx = ∑nz sin2(kzzm)。由于Nnx近似正比于Nz，√Nnx Ω0在改变层数时几乎是一个常数，确保了公平的比较。注意，这里呈现的所有数值结果都采用了多层材料及其与
