具有抗溶解和防污电化学性能的阴离子选择性氧化还原共价有机框架（COF），用于无膜海水淡化电池

《Environmental Science & Technology》：Anion-Selective Redox COF with Antidissolution and Antifouling Electrochemical Performance for Membrane-Free Desalination Battery

该研究通过引入PN聚合物构建的3D-PN COF材料作为阴离子选择性电极，解决了海水电池中电极寿命短、膜成本高和副反应等问题，其稳定的抗溶解性和固定的还原电位抑制了氧气还原反应，实现了膜-free海水电池的高效稳定运行。

　　

电极的寿命、离子交换膜的成本以及副反应是阻碍海水淡化电池与传统技术竞争的关键因素。具有防污和抗溶解特性的阴离子选择性法拉第电极仍是构建无膜海水淡化电池的核心挑战。本文中，引入了一种基于p型N,N-二苯基-5,10-二氢吩嗪（PN）的聚合物作为海水淡化应用中的阴离子选择性电极。得益于PN活性中心的结构稳定性以及三维共价有机框架（COF）的刚性结构，这种基于PN的3D COF（3D-PN COF）在酸碱溶液中表现出良好的热稳定性和抗溶解性能。因此，由其制成的电极在过放电条件下以及含有污染物的溶液中仍具有较高的电化学稳定性。当与阳离子选择性的普鲁士蓝类似物（PBA）电极结合使用时，这种阴离子选择性3D-PN COF能够实现稳定的无膜海水淡化过程。由于3D-PN COF和PBA电极的氧化还原电位接近（均在0.4 V（相对于Ag/AgCl）），氧气还原反应（ORR）受到抑制，从而避免了海水淡化效率的下降和法拉第整流效应的发生。本研究不仅证明了p型PN是一种适用于海水淡化的稳定阴离子选择性氧化还原中心，还证实了合适的法拉第电极氧化还原电位可以在不依赖离子交换膜的情况下抑制氧气还原反应，从而阻止溶解氧对电极的影响。