TPO–石墨烯体系的氢储存性能：第一性原理计算

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Hydrogen storage performance of the TPO–graphene system: first-principles calculations

TPO-石墨烯（TPOG）在Li和Na吸附下表现出优异的氢存储性能，第一性原理计算显示其储氢容量分别达12.7 wt%和10.7 wt%，吸附机制涉及强极化（-0.303 eV）和弱极化（-0.120 eV），300K MD模拟验证其稳定性超过DOE目标。

　　

在众多形式的石墨烯及其衍生物中，TPO-石墨烯（TPOG）具有良好的热力学和机械稳定性以及均匀的孔径，使其成为氢储存的有希望的候选材料。在这项研究中，我们利用第一性原理计算系统地分析了TPOG系统的氢储存性能和吸附机制。研究发现，锂（Li）和钠（Na）原子可以稳定地结合到TPOG基底上，金属原子向基底转移了大量的电荷，从而在基底上产生了一个电场。吸附计算表明，2Li@TPOG系统可以吸附8个H?分子，对应的氢储存容量为10.7 wt%；而2Na@TPOG系统可以吸附12个H?分子，氢储存容量达到12.7 wt%。H?分子的吸附机制主要涉及两条不同的途径：一是由内部电场直接引起的强极化，平均吸附能为-0.303 eV；二是由先前极化的H?分子产生的电场引起的弱极化，这种弱极化诱导了分子间的范德华相互作用，平均吸附能为约-0.120 eV。分子动力学（MD）模拟进一步证实，在300 K时，2Li@TPOG和2Na@TPOG系统的氢储存容量分别为8.3 wt%和8.9 wt%，显著超过了美国能源部（DOE）设定的目标，显示出它们作为室温氢储存材料的潜力。