磷修饰CeO2协同Br?nsted酸-氧空位位点实现高效持久SF6光催化矿化

《Applied Ocean Research》：Nano-engineered graphdiyne-Cu 3P/Co 3O 4 heterojunction with enhanced interfacial charge transfer for superior eosin Y-sensitized photocatalytic H 2 evolution

本文报道了一种磷酸修饰CeO2催化剂（PCe-90），通过构建Br?nsted酸（P–OH）与氧空位（Vo）协同位点，实现了SF6的高效光催化矿化。该策略利用酸位点极化S–F键，Vo注入电子至σ*(S–F)轨道，在365?nm LED下24?h矿化量达4.27?mL?g?1，且连续运行96?h无活性衰减，为温室气体降解提供了新思路。

　　

化学试剂

氧化铈（CeO₂）和磷酸二氢铵（NH₄H₂PO₄）购自上海麦克林生化科技有限公司。乙腈（ACN）来自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。甲醇（MeOH）由安耐吉化学提供。六氟化硫（SF₆）取自上海伟创标准气体有限公司。所有化学品均为分析纯，直接使用。实验全程使用去离子水。

催化剂活性

SF₆的光催化降解性能通过制备的催化剂进行评估。如图1a所示，原始氧化铈在24小时内仅实现1.49%的SF₆降解率。经过磷酸修饰后，优化后的PCe-90催化剂在相同条件下表现出大幅提升的降解效率。图1b显示，纯CeO₂的降解量为0.48?mL?g^?1，而PCe-30、PCe-60、PCe-90和PCe-120的降解量分别达到1.68、3.64mL?g^?1（后续数据原文截断）。

结论

总之，本研究提出了一种新颖的协同催化剂设计策略，用于高效持久地光催化矿化SF₆。磷酸修饰的CeO₂催化剂（PCe-90）同时具备高密度P–OH Br?nsted酸位点和保留的本征氧空位。这种双活性位点构型实现了一种独特的协同机制：P–OH的强Br?nsted酸性首先质子化并极化SF₆中高度稳定的S–F键，而V_o（后续内容原文截断）。