受蜘蛛丝启发的粘附-内聚协同增强策略：通过竞争性氢键诱导结晶相分离，实现高性能、可回收且多功能性的生物基粘合剂

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Spider Silk-Inspired Adhesion–Cohesion Synergistic Enhancement Strategy: Competitive Hydrogen-Bonding-Induced Crystallization Phase Separation for High-Performance, Recyclable, and Multifunctional Biobased Adhesives

生物基胶粘剂通过蜘蛛丝结构启发的氢键调控策略，实现粘附与凝聚协同增强，在多种严苛环境中长期性能优异且可回收。

　　

尽管基于石油的粘合剂在我们的日常生活中发挥着不可或缺的作用，但它们的广泛使用对人类和环境造成了严重的危害。虽然生物基粘合剂是实现可持续性的理想选择，但它们的粘合强度仍然较弱。得益于蜘蛛丝表面的糖蛋白以及其内部β-折叠纳米晶体的相分离结构，蜘蛛丝具有出色的粘合和缠结性能。本文受到蜘蛛丝的启发，提出了一种粘合-内聚协同增强策略，以提高生物基粘合剂的粘合强度。与蜘蛛丝类似，酚类羟基赋予脂氧酸/单宁酸/羧甲基壳聚糖（LA/TA/CMCS）粘合剂优异的界面粘合性能，而竞争性的氢键作用调节了粘合剂中LA单体的比例，从而促进了LA晶体的原位相分离，增强了内聚性。这种仿生策略制备出的生物基LA/TA/CMCS粘合剂兼具强大的粘合力和内聚性。该粘合剂在干燥（>7.2 MPa）、水下（>3.3 MPa）和海水（>2.6 MPa）等多种环境中表现出卓越的长期粘合性能（>150天）。此外，该粘合剂具有完全的可回收性、环境耐受性以及紧急情况下的长期修复能力（>150天）。这项研究为设计高性能、可回收且多功能绿色粘合剂开辟了新的途径。