咸水含水层中二氧化碳封存机制的综合地球化学建模及敏感性分析

《ACS Omega》：Integrated Geochemical Modeling of Trapping Mechanisms and Sensitivity Analysis for Optimized CO2 Sequestration in Saline Aquifers

地质碳封存（GCS）在深部盐岩储层中的长期有效性取决于结构、残留、溶解和矿物封存机制的耦合作用。本研究通过CMG-GEM软件构建StrawnFormation三维模型，发现溶解封存贡献43%，矿物封存40%，结构封存5%，残留封存13%。敏感性分析表明，孔隙度（20%阈值）、注入速率、储层压力和温度是关键影响因素，高孔隙度（>20%）和低渗透率（<5mD）可提升封存效率。3D建模较2D更准确捕捉CO2迁移，建议结合多机制优化储层参数和注入策略。

　　地质碳封存（GCS）在深部盐水层中是一种关键的气候缓解策略，其长期有效性依赖于结构封存、残余封存、溶解封存和矿物封存等多种机制的综合影响。尽管对单个封存过程已有大量研究，但在真实储层条件下的综合评估仍显不足，这降低了CO?封存性能的预测可靠性。本研究使用CMG-GEM软件，开发了一个高分辨率、三维的成分模型，以研究深部盐水层中CO?的物理和化学封存过程。与以往研究不同，本模型在单一框架中结合了所有四种封存机制，为CO?在地下的命运提供了定量和机制性的理解。模型网格的验证通过网格敏感性分析进行，重点评估了关键性能参数。通过比较二维和三维建模方法，本研究突出了空间维度在准确捕捉CO?羽流动态和评估封存效率中的重要性。

研究结果表明，当溶解封存与结构和残余封存有效结合时，封存的CO?量最高（43%），其次是矿物封存（40%）。进行了一项全面的敏感性分析，以评估影响溶解封存的因素。分析显示，封存效率随着注入速率的增加、注入年限的延长、孔隙度的提高、压力的升高、温度的降低以及垂直和水平渗透率的减小而增加。这些发现为优化储层和操作参数，以提高封存的可靠性和长期安全性提供了关键见解。所提出的综合建模方法为评估和设计特定场地的碳封存系统提供了一个稳健且可转移的框架。

在建模方法部分，研究采用了静态和动态模型相结合的方式，以准确模拟储层的初始和随时间变化的行为。静态模型通过岩心数据、相对渗透率曲线和地震调查数据来表征流体和岩石的特性。动态模型则模拟了CO?羽流的迁移、储层压力变化、流体饱和度和相行为等时间依赖过程。为了确保模型的准确性并优化计算效率，进行了网格敏感性分析。研究选择了七种不同的网格组合，通过改变网格块的大小，同时保持储层的物理尺寸不变，评估了CO?封存、溶解和超临界CO?的敏感性。结果表明，随着网格分辨率的提高，CO?溶解行为趋于收敛，而过高的网格细化不会显著影响预测的CO?溶解量。这反映了网格尺度对CO?和盐水界面表示以及相混合的数值影响。在网格配置为154 × 103 × 15（共237,930个活动网格块）的情况下，模型表现最优，提供了准确的模拟结果而不过度计算。

研究还比较了二维和三维建模方法在模拟CO?迁移中的效果。结果显示，二维模型虽然计算效率较高，但会低估CO?封存量并高估井底压力和垂直羽流迁移。这是因为二维模型忽略了横向流动。三维模型更准确地反映了储层几何和流体动力学，展示了CO?封存的延迟（在注入停止后20年）和更受限制的迁移。因此，三维建模对于在结构复杂的储层中进行真实可靠的CO?封存预测至关重要，这也是本研究中采用三维建模的原因。

在残余封存方面，研究利用CMG-GEM模拟器，通过激活“HYSKRG”代码考虑了滞留效应。具体使用了Killough模型与Land的封存模型相结合，以模拟气体相的相对渗透率滞留。排水和浸入端点用于生成相对渗透率曲线，包括连通水饱和度（S_WCON）= 0.25、初始水饱和度（S_w）= 0.5、临界气体饱和度（S_GCRIT）= 0.05、端点盐水相对渗透率（k_rw）= 0.9和端点气体相对渗透率（k_rg）= 0.5。这些函数模拟了饱和度历史对相对渗透率变化的影响，这是多相流在多孔介质中的关键特征。在注入期间，CO?饱和度沿气体相对渗透率的排水曲线增加，随着CO?在封存层的上升迁移，水饱和度减少。然而，当系统经历由压力重新分布或注入停止引起的浸入时，水重新进入孔隙空间，气体相对渗透率遵循浸入曲线。这一机制导致了分散和固定的CO?簇，即残余或毛细封存。

研究结果表明，当残余封存被激活时，CO?羽流分布更加分散且被固定，相较于仅靠结构封存的场景，这种分布显示出更高的封存效率。在注入停止后，残余封存增加了CO?的滞留量，尤其是在封存层的13层（深度为1688米）中，残余气体饱和度达到0.746。这在封存层完整性不确定的情况下尤为重要，因为仅依赖结构封存可能不足以确保安全。

在溶解封存方面，研究利用Harvey方法（1996）估计亨利常数，该方法通过温度、压力和盐度来计算，从而考虑了热效应。虽然亨利定律已内置在建模软件（CMG）中，但研究还使用了Kestin和Rowe、以及Chou方法来计算水相的粘度和密度。研究模拟了储层特定的条件，包括119°F（48°C）和1740 psi（12 MPa）的温度和压力，以及0.1 mol/kg的盐水浓度。模拟结果表明，溶解封存显著提高了CO?的封存安全性，因为溶解后的CO?形成更密集的水相，抑制了向封存层的迁移，从而降低了通过断层或裂缝泄漏的风险。

矿物封存被认为是CO?最安全和长期的封存方式，涉及溶解的CO?与储层中含二价离子（如Ca2?、Mg2?和Fe2?）的矿物发生反应，形成稳定的碳酸盐矿物。研究中，储层的矿物成分包括石英（65%）、方解石（5%）、白云石（3%）、钾长石（6%）和伊利石（12%）。在碳矿物化过程中，气体相的CO?溶解于水相，形成碳酸和碳酸氢盐离子。随着CO?的溶解，溶液变得更加酸性，促进了二价阳离子矿物的溶解。随后，稳定的碳酸盐矿物形成。研究发现，储层的矿物化过程是缓慢的，通常需要数十年甚至更长时间才能显著影响CO?封存。

敏感性分析部分，研究重点探讨了影响溶解封存的六个关键参数：注入速率、储层温度、原位储层压力、注入持续时间、岩石孔隙度和渗透率。结果表明，注入速率和孔隙度是影响溶解封存效率的前两个关键参数，较高的注入速率和孔隙度显著提高了CO?的封存量。同时，注入持续时间的延长也增加了CO?的封存量，因为较长的注入时间使CO?有更多机会与形成水和岩石相互作用，增强溶解和残余封存的效果。温度的降低提高了CO?的溶解度和封存效率，而较高的压力则增加了CO?的溶解和封存量。渗透率的降低也提高了封存效率，因为较低的渗透率限制了CO?的流动性，增加了其在储层中的停留时间，从而增强了溶解和残余封存。研究还发现，孔隙度的增加在一定程度上提高了CO?的封存量，但超过20%的孔隙度后，其对封存量的贡献逐渐减小，这表明20%的孔隙度可能是封存效率的临界点。

综上所述，本研究开发并应用了一个集成的成分建模框架，以评估结构、残余、溶解和矿物封存机制在深部盐水层中CO?封存的协同性能。通过高分辨率三维模拟，研究捕捉了CO?羽流的时空演化，并提供了每种封存机制对整体封存安全性的机制性理解。研究结果表明，当溶解封存与结构和残余封存结合时，封存的CO?量最高，达到43%，其次是矿物封存（40%）。这些发现有助于优化CO?封存策略，提高封存的可靠性和长期安全性。此外，研究强调了敏感性分析在提高预测准确性、评估封存效率和降低不确定性中的重要性。通过系统分析影响溶解封存的参数，研究为实际储层条件下的CO?封存提供了更全面的理解，从而支持更有效的地质封存设计和实施。