鱼类中的汞含量及其变化趋势（2011–2021年）：基于贝叶斯方法的多组高斯过程与分层插补分析

《Environmental Research》：Mercury levels and trends in fish (2011–2021): A Bayesian approach with multi-group Gaussian processes and hierarchical imputation

剑鱼、金枪鱼等食用鱼类的总汞（THg）和甲基汞（MeHg）浓度及时空趋势研究，基于2011-2021年西班牙瓦伦西亚社区食品安全监测数据，采用多组高斯过程（multi-group Gaussian process）模型分析。结果显示：剑鱼汞浓度最高（中位数0.76 mg/kg），30%样本超标；2011-2016年THg和MeHg浓度普遍下降，2016-2021年剑鱼汞浓度回升。 canned tuna THg下降显著（0.22 mg/kg，中位数），但样本量不足影响后期趋势分析。模型创新性整合了跨物种/海域的协方差结构，解决了小样本不平衡问题，并考虑了检测限（BQL）和缺失值的贝叶斯推断。研究强调需持续监测全球汞排放治理效果，尤其是西班牙等高消费地区，建议基于动态数据调整鱼类消费指南。

　　汞（Hg）作为一种有毒金属，其对人类健康的潜在影响一直备受关注。尤其是在鱼类消费中，汞的暴露成为一个重要议题。近年来，全球范围内对汞排放的控制和管理逐渐加强，特别是2013年签署的《水俣公约》（Minamata Convention）成为减少汞使用和排放的重要国际协议。本研究旨在分析西班牙瓦伦西亚地区（Valencian Community）在2011年至2021年间消费的鱼类中汞浓度的变化趋势，尤其是总汞（THg）和甲基汞（MeHg）的水平。研究还关注了不同鱼类种类以及其来源海域之间的汞浓度差异，同时采用了一种先进的统计模型——多组高斯过程（Multi-group Gaussian Process, GP）模型，以提高对不均衡数据组的分析能力。

### 汞的来源与健康影响

汞的来源包括自然和人为因素。其中，人为活动是主要的贡献者，例如燃煤、工业排放和金矿开采等。汞进入大气后，会通过自然过程沉降到水体中，并在水生生态系统中被微生物转化为甲基汞（MeHg）。MeHg是一种比无机汞更具毒性的形式，容易在食物链中积累，特别是在食物链顶端的捕食者体内。这种生物富集现象使得汞含量较高的鱼类，如剑鱼（swordfish）、鲨鱼（shark）和蓝鳍金枪鱼（bluefin tuna），成为主要的汞暴露来源。

对于人类而言，汞的主要健康影响体现在神经毒性上。特别是在胎儿和儿童群体中，汞的暴露可能导致神经行为发育受损、胎儿生长受限、畸形或自然流产等。此外，汞还与高血压、肾脏疾病和免疫系统毒性有关。因此，了解汞在鱼类中的浓度及其变化趋势，对于制定有效的饮食建议和食品安全政策具有重要意义。

### 研究背景与数据来源

西班牙是鱼类消费较高的国家，尤其是在地中海沿岸地区，如瓦伦西亚。根据欧洲食品安全局（EFSA）的数据，2012年，地中海国家（包括法国、希腊、意大利和西班牙）的汞暴露水平显著高于其他欧洲国家。此外，2023年欧洲市场观察计划（EUMOFA）指出，西班牙是欧盟中鱼类消费量第二高的国家，仅次于葡萄牙。因此，瓦伦西亚地区的鱼类消费具有代表性，是研究汞暴露趋势的理想地点。

本研究的数据来源于瓦伦西亚地区政府的食品安全监测计划。该计划由公共卫生部门实施，旨在通过食品检测确保消费者的健康和安全。在汞的监测方面，该计划关注了鱼类中汞的最大限值，并在不符合标准的情况下采取相应的措施。所有汞检测均遵循EFSA的方法指南，包括采样协议、食品基质类型、定量和检测限值的设定，以及实验室分析的质量标准。

### 鱼类分类与汞浓度分布

为了便于分析，研究人员将原始的鱼类分类整合为六个主要类别：罐头金枪鱼（canned tuna）、新鲜金枪鱼（fresh tuna）、瘦肉鱼类（lean fish）、剑鱼（swordfish）、其他油性鱼类（other oily fish）和“其他”类别（others）。其中，剑鱼和金枪鱼是汞含量最高的鱼类，而“其他”类别则包括鱿鱼、甲壳类和贝类等。

在汞浓度方面，剑鱼表现出最高的汞含量，中位数为0.76 mg/kg，其中30%的样本超过了欧盟设定的限值（1 mg/kg）。新鲜金枪鱼的汞含量次之，中位数为0.46 mg/kg，而罐头金枪鱼的汞含量最低，中位数为0.22 mg/kg。瘦肉鱼类的汞含量也相对较低，中位数为0.13 mg/kg。其他油性鱼类和“其他”类别的汞含量进一步下降，表明这些鱼类对汞暴露的贡献较小。

### 多组高斯过程模型的优势

由于鱼类种类和来源区域的样本数量存在不平衡性，传统的统计方法如线性混合效应模型（Linear Mixed-Effects Models）在处理这类数据时可能存在偏差。为此，研究人员采用了一种更为先进的多组高斯过程模型（Multi-group GP），该模型能够考虑不同鱼类种类和来源区域之间的相关性，从而提高对汞浓度变化趋势的估计精度。

多组高斯过程模型的优势在于它能够自然地扩展协方差矩阵，以包含不同组之间的信息共享。这意味着，即使某些鱼类种类的样本量较小，也可以通过与其他具有相似汞浓度模式的鱼类进行信息交换，提高对汞趋势的推断能力。此外，该模型还能够处理缺失数据和低于定量限值（BQL）的数据，通过设定合理的先验分布，将这些数据作为模型参数进行推断，从而减少数据缺失对结果的影响。

### 研究结果与趋势分析

研究结果显示，从2011年至2016年，剑鱼、新鲜金枪鱼和罐头金枪鱼的汞浓度均呈下降趋势。然而，在2016年至2021年间，剑鱼的汞浓度出现了回升，接近2011年的水平。这表明，尽管在前半段有显著的减少趋势，但后期的汞浓度变化可能受到多种因素的影响，例如汞排放控制措施的效果尚未完全显现，或者某些生态因素改变了汞的生物富集模式。

对于新鲜金枪鱼和罐头金枪鱼，研究发现它们在前半段的汞浓度下降趋势较为明显，但在后半段数据量较少，使得趋势分析的可靠性降低。相比之下，罐头金枪鱼的汞浓度在整个研究期间都表现出下降趋势，可能是由于其加工过程减少了汞的富集效应。其他鱼类的汞浓度则略有下降，表明这些鱼类的汞暴露风险相对较低。

此外，研究还分析了剑鱼汞浓度的变化趋势与其来源海域的关系。结果显示，来自印度洋的剑鱼汞浓度最高，中位数为1.19 mg/kg，而来自太平洋的剑鱼汞浓度最低，中位数为0.55 mg/kg。这表明，汞的浓度不仅与鱼类种类有关，还受到其生长环境的影响。例如，某些海域可能由于汞污染较为严重，导致鱼类体内汞含量较高。

### 全球范围内的汞趋势比较

为了更全面地理解汞在鱼类中的变化趋势，研究人员还比较了其他地区的相关研究。在不同海域，汞的浓度变化趋势存在差异。例如，印度洋的剑鱼汞浓度在2011年至2021年间呈现出波动，而太平洋和大西洋的剑鱼汞浓度则相对稳定。这表明，汞的浓度变化可能受到区域性的环境因素影响，如海洋循环、污染物扩散和生态系统变化。

在其他鱼类中，如金枪鱼，汞浓度的变化趋势在不同地区也有所不同。一些研究指出，全球范围内的汞浓度在20世纪末和21世纪初呈现上升趋势，特别是在亚洲地区。然而，也有研究发现，在某些地区，如中国，汞浓度在过去的几十年中显著下降。这些差异可能反映了不同地区的汞排放控制政策和环境治理措施的效果。

### 研究的局限性与未来方向

尽管本研究提供了关于瓦伦西亚地区鱼类汞浓度的重要信息，但仍存在一些局限性。首先，部分样本的来源未知，这可能影响对汞浓度变化趋势的全面理解。其次，研究期间的后半段（2016年至2021年）的数据较为有限，尤其是对于某些鱼类种类而言，这使得对这些鱼类汞浓度变化趋势的分析不够充分。此外，汞的浓度变化还可能受到其他因素的影响，如鱼类体型、营养水平和生态变化等，这些因素在本研究中未被详细分析。

为了克服这些局限性，未来的研究可以考虑扩大样本量，增加对不同鱼类种类和来源区域的覆盖范围。此外，结合更多的生态和环境数据，如鱼类的生长环境、污染物的来源和传播路径，将有助于更准确地解释汞浓度变化的原因。同时，采用更复杂的统计模型，如多组高斯过程模型，可以进一步提高对不均衡数据的分析能力，减少数据缺失对结果的影响。

### 结论与建议

本研究的结果表明，瓦伦西亚地区鱼类中的汞浓度在2011年至2016年间总体呈下降趋势，但2016年至2021年间出现了回升，特别是在剑鱼中。这提示我们，尽管汞排放控制措施在一定程度上有效，但其效果可能尚未完全显现。因此，需要进一步的长期监测和研究，以评估这些措施的最终效果。

对于公众健康而言，剑鱼、新鲜金枪鱼和罐头金枪鱼仍然是汞暴露的主要来源。因此，建议对这些鱼类的消费进行适当的限制，特别是在孕妇和儿童群体中。同时，应加强食品安全监测，确保鱼类汞含量符合欧盟标准，以减少汞对人类健康的潜在风险。

此外，多组高斯过程模型在处理复杂和不均衡数据时展现出优越的性能，能够更准确地估计汞浓度的变化趋势。未来的研究可以进一步推广这种模型，以评估其他地区鱼类汞浓度的变化，为全球汞治理提供更全面的数据支持。