实验与建模：天然及人工水体系亚稳态的边界研究——以重晶石成核为例

《ACS ES&T Water》：Experiments and Modeling the Boundaries of Metastability for Natural and Engineered Aqueous Systems─A Case Study of Barite Nucleation

本研究开发实验与建模框架，量化不同超饱和度上升速率对天然及工程水系统诱导时间（t_ind）及亚稳态边界的影响。实验表明t_ind与速率呈线性关系，快速升速扩展亚稳态边界，且接近平衡态时超饱和度低于静态条件，[Ba]/[SO4^2-]比例影响可忽略。

　　

我们开发了一个实验和建模框架，用于量化不同饱和度上升速率对自然和人工水系统中诱导时间（t_ind）和亚稳态边界的影响。我们在不断增加饱和度的条件下对重晶石成核现象进行了实验研究，发现在一组给定的物理化学条件下（例如温度、盐度等），t_ind受饱和度上升速率的控制，并与其呈线性相关。此外，我们还发现饱和度上升速率越快，亚稳态边界就越宽。存在一个饱和度阈值，在该阈值以下不会发生成核现象；当饱和度上升速率较慢时，成核会发生在这一阈值处；而当饱和度上升速率较快时，亚稳态边界则由系统偏离平衡状态的速率与形成的固体生长速率之间的竞争决定。研究结果还表明，从平衡状态开始的水体系中，成核发生在比恒定饱和度条件下的更低饱和度时。在这种较低的饱和度下，溶液中[Ba]/[SO₄的比例对成核动力学的影响可以忽略不计。在本文中，我们介绍了研究系统和实验结果；讨论了预测t_ind和亚稳态边界的可能建模方法；并概述了未来需要开展的研究方向。