Pd/g-C3N4中氮空位与SMSI效应的协同调制在低温甲醛氧化中的应用

《Environmental Science & Technology》：Synergistic Modulation of Nitrogen Vacancies and SMSI Effects in Pd/g-C3N4 for Low-Temperature Formaldehyde Oxidation

本研究通过调控氮空位和强金属-载体相互作用效应，在非氧化物碳氮支撑物上实现了高效Pd基催化剂的制备。实验表明，氮空位促进氧分子活化，而可控的SMSI层缺陷可增强金属表面电子活性，最终使Pd/CN650催化剂在室温下展现出优异的甲醛氧化性能。

　　

在异相催化中，创造空位并调节金属与载体之间的强相互作用（SMSI）是提高催化活性的关键策略，这一策略已被广泛应用于贵金属和氧化物载体。在这项研究中，这些调控策略被扩展到了非氧化物载体上。具体而言，碳纳米纤维（CN）载体在不同温度下进行煅烧以控制氮空位的数量，同时通过改变还原温度来调节SMSI效应。表征和密度泛函理论（DFT）计算表明，氮空位能够向钯（Pd）纳米颗粒提供电子，从而促进氧气的活化，进而提升催化性能。然而，在还原过程中会形成SMSI覆盖层，当钯完全被包裹后可能会抑制催化活性。当还原温度达到300°C时，部分脱包作用会留下一层超薄的缺陷SMSI层。这种缺陷层类似于载体本身的缺陷，能够增强金属表面的电子活性，进一步提高催化性能。通过优化氮空位和SMSI效应，300°C下还原的Pd/CN650催化剂在室温下表现出优异的甲醛氧化性能，这凸显了非氧化物载体在可持续催化中的潜力。