调控金属-载体界面配准以增强催化活性：铂-二氧化钛体系中的表面配位环境工程

《Materials Today Nano》：Regulating Metal-Support Interface Registration towards Enhanced Catalytic Activity

本文聚焦于金属-载体相互作用（MSI）对负载型金属催化剂（如Pt-TiO2）催化活性的调控机制。研究通过调控界面原子配准，揭示了不同TiO2晶面（(100)、(101)、(001)）对Pt纳米粒子原子堆积序和表面活性位点配位环境（密集配位与松散配位）的影响。结果表明，TiO2 (100)面与Pt (111)面近乎共格的界面配准能强化金属-载体共价键合，维持Pt纳米粒子的密堆结构并最大化高配位活性位点暴露，从而显著提升CO氧化反应活性，为克服催化剂活化与中毒效应的权衡提供了新策略。

　　

Section snippets

Synthesis of sodium titanate

首先，配制10 mol/L的NaOH溶液并自然冷却。接着，将1克P25（Aldrich, 99.8%）分散在40毫升10 mol/L的NaOH（Aldrich, AR, 97%）溶液中。将混合物搅拌15分钟以确保均匀性，然后转移至50毫升聚四氟乙烯内衬的高压反应釜中。将反应釜在393 K下加热24小时，随后在空气中自然冷却，得到钛酸钠。反应结束后，用去离子水反复冲洗钛酸钠产物。

Results and discussion

图S1a–b显示了三种形貌的TiO₂载体及其相应Pt-TiO₂催化剂的X射线衍射（XRD）图谱。三种TiO₂载体的所有衍射峰均可归属于四方锐钛矿型TiO₂结构（JCPDS 21-1272）。如图S1b所示，负载Pt纳米粒子后，TiO₂载体的锐钛矿结构得以保留。

图S1c–d显示了三种TiO₂载体和Pt-TiO₂催化剂的拉曼光谱。141 cm^-1（1-E_g）和198 cm^-1（2-E_g）处的峰归属于对称...

Conclusion

总之，与负载在TiO₂ (101)和(001)晶面上的Pt纳米粒子相比，负载在TiO₂ (100)晶面上的Pt纳米粒子表现出更高比例的密集配位表面位点，这归因于Pt纳米粒子与TiO₂ (100)晶面之间强烈的金属-载体相互作用（MSI）。这些密集配位表面位点在CO氧化反应中表现出优于松散配位表面位点的活性。通过合理设计TiO₂载体的表面结构，可以调控Pt纳米粒子的表面配位环境，从而为设计高活性催化剂提供了一条新途径。