石墨炔/石墨烯异质结作为金属离子电池高性能负极材料的从头算研究

《Surfaces and Interfaces》：Ab initio investigation of graphdiyne/graphene heterostructure as high-performance anode material for metal-ion batteries

本综述通过第一性原理计算系统研究了石墨炔(GDY)/石墨烯(Gra)异质结作为锂/钠/钾离子电池负极材料的电化学性能。研究表明该异质结构通过协同效应兼具高导电性(Gra)与大孔结构(GDY)优势，展现出卓越的金属离子吸附能力(理论容量分别达1251/1162/760 mAh/g)、超低扩散势垒和稳定电压平台(<1V)，为设计高性能储能材料提供了新范式。

　　

^研究亮点

通过第一性原理计算系统探究了GDY/Gra异质结作为锂/钠/钾离子电池负极材料的电化学性能。该异质结构展现出卓越的电化学性能，主要源于GDY和Gra之间的协同效应：Gra提供优良导电性，而GDY具有大孔结构。GDY中sp-和sp²-杂化碳原子与Gra的相互作用可调控电子结构，增强金属离子吸附能力。值得注意的是，在容量超过300 mAh/g时，Li⁺、Na⁺和K⁺的开路电压均低于1V，为电池充放电循环提供了稳定电压平台。理论计算显示其最大存储容量分别达到1251 mAh/g（锂）、1162 mAh/g（钠）和760 mAh/g（钾），显著超越传统石墨负极。分子动力学模拟验证了室温下离子嵌入过程中异质结构的稳定性。此外，计算得到的极低扩散势垒表明其具有优异的离子传输动力学，可实现快速充放电。

^结论

本工作通过第一性原理计算系统研究了GDY/Gra异质结作为锂/钠/钾离子电池负极材料的电化学性能。GDY/Gra异质结展现出卓越的电化学性能，主要源于GDY和Gra的协同效应：Gra具备良好导电性，而GDY具有大孔结构。GDY中sp-和sp²-杂化碳原子与Gra的相互作用可调控电子结构，显著增强金属离子吸附能力，理论容量远超传统石墨负极。分子动力学模拟证实了异质结构在离子嵌入过程中的室温稳定性，极低的扩散势垒则预示着优异的倍率性能。该研究为设计高性能异质结负极材料提供了理论依据。