基于玉米醇溶蛋白纳米颗粒原位组装构建分级多孔气凝胶用于可持续性放射性碘捕获
《Environmental Research》:Hierarchical Porous Aerogel Constructed from In-situ Assembled Zein Nanoparticles for Sustainable Radioactive Iodine Capture
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时间:2025年11月01日
来源:Environmental Research 7.7
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本文报道了一种通过玉米醇溶蛋白纳米颗粒(ZNPs)与羧甲基纤维素(CMC)原位交联自组装构建的绿色气凝胶吸附剂,用于高效捕获水中碘离子(I-)。该ZNPs-CMC复合气凝胶通过多级孔道设计和功能位点整合,实现了2092.74 mg/g的超高吸附容量,其碘捕获过程涉及静电作用、卤键和电荷转移等多路径协同机制,在复杂环境中展现出优异的结构稳定性和循环使用性(8次循环后保持80%以上效率),为天然高分子材料在放射性污染物治理中的创新应用提供了新策略。
玉米醇溶蛋白(Zein,纯度约88-96%)购自Sigma-Aldrich公司(美国密苏里州)。羧甲基纤维素(Carboxymethyl cellulose, CMC,分子量70万,取代度0.9,粘度2500-4500 mPa·s)购自麦克林生化科技有限公司(上海)。乙二醇二缩水甘油醚(Glycol diglycidyl ether, GDE,环氧值≥0.7)购自源叶生物技术有限公司(上海)。碘(I2,≥99.8%)和碘化钾(KI,≥99%)购自阿拉丁生化科技股份有限公司(上海)。无水乙醇(分析纯)购自北京化工公司。
以CMC为模板成功实现玉米醇溶蛋白的原位纳米转化,通过冷冻干燥获得具有多级孔结构的ZNPs-CMC复合气凝胶。从实物照片可观察到,原始CMC气凝胶呈白色(图1a),而负载ZNPs的复合气凝胶整体呈乳白色(图1d),这与引入淡黄色的玉米醇溶蛋白有关。ZNPs-CMC复合气凝胶质地均匀轻巧,可轻松置于花瓣上展示其低密度特性。
我们通过原位自组装和共价交联成功构建了ZNPs修饰的CMC复合气凝胶,实现了对放射性碘的高效吸附与稳定捕获。该复合气凝胶设计融合了CMC的三维多孔骨架和ZNPs的化学吸附位点,在液相中对碘离子展现出优异的选择性,最大捕获容量达2092.74 mg/g。批量吸附实验表明,其吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,证实为单分子层化学吸附主导。FT-IR和XPS分析揭示了碘捕获的多机制协同:ZNPs表面的氨基和羧基通过静电相互作用和卤键作用固定碘离子,而CMC骨架的羟基和羧基则通过电荷转移参与吸附。复合气凝胶在宽温度范围(25-45°C)和pH范围(3-11)内保持稳定性能,在含有竞争阴离子(Cl-、NO3-、SO42-)的模拟核废液中仍维持85%以上吸附效率。经过8次吸附-脱附循环后,材料结构完整性保持良好,再生性能优越。本研究为天然高分子基功能材料在核环境修复领域的应用提供了创新性解决方案。
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