功能化陶瓷纳米粒子界面化学调控优化固态锂金属电池中锂离子传输路径的研究

《Nano Energy》：Probing interfacial chemistry of functionalized ceramic nanoparticles to optimize Li+ pathways in polymer electrolytes for solid-state lithium metal batteries

本文系统研究三种不同硅烷偶联剂（CTMS、GPTMS、AEPTS）功能化石榴石型LLZTO固态电解质，通过实验与理论计算揭示终端官能团对复合聚合物电解质（CPE）界面相容性的调控机制。优化后的CPE在25°C下离子电导率提升30倍达2.7×10–4 S cm–1，电化学窗口稳定至5V，为设计高性能固态锂金属电池（SSLMB）提供新策略。

　　

亮点

原始与功能化LLZTO纳米粒子的结构分析

我们选择了三种具有不同终端官能团的硅烷偶联剂，来研究改性LLZTO在聚合物-盐基质中的作用。例如，CTMS包含卤化物官能团，GPTMS包含氧和环氧环，而AEPTS则含有氨基官能团。为了确保比较分析的一致性，硅烷烷氧基的碳链保持不变。图S1显示了所选硅烷的化学结构和相应的拉曼光谱。

结论

本研究调查了使用具有不同终端官能团的硅烷偶联剂对LLZTO纳米粒子进行表面功能化，旨在改善其作为复合聚合物电解质（CPE）中填料的作用。虽然所有的硅烷处理都增强了LLZTO的空气稳定性和分散性，但官能团的选择强烈影响了锂离子（Li⁺）的渗透行为和电化学性能参数。综合的实验和计算分析表明，氨基硅烷功能化（AM-LLZTO）提供了最有效的界面相互作用，显著提升了离子电导率等关键性能。