氧空位驱动的镍催化剂能够在低温下实现高效节能的工业甲烷化过程

《AIChE Journal?AIChE》：Oxygen-vacancy-driven Ni catalyst enables energy-efficient industrial methanation at low temperatures

通过超声辅助共沉淀法制备Sm3?、La3?、Pr3?掺杂的Ni-MgO-CeO?-Al?O?催化剂，发现Sm3?改性催化剂在275°C、15 bar条件下实现CO和CO?转化率均超过95%，甲烷选择性达97%以上，并保持200小时稳定。提出两段式反应器系统，显著降低煤制天然气成本能耗。

　　

摘要

在镍催化剂中，有针对性地设计催化剂活性组分与载体之间的相互作用对于在温和条件下实现高活性、低温度下的CO/CO₂甲烷化过程至关重要，但同时也充满挑战。我们通过超声辅助共沉淀法制备了一系列掺杂了Sm³⁺、La³⁺和Pr³⁺的Ni–MgO–CeO₂₂O₃催化剂来解决这一问题。经过优化的Sm³⁺改性催化剂表现出优异的性能，其特点是氧空位浓度最高，且金属与载体之间的相互作用得到增强，从而促进了CO和CO₂的吸附与活化。该催化剂在275°C和15巴的压力下实现了100%的CO转化率、95%的CO₂转化率以及超过97%的CH₄选择性。原位FT-IR研究揭示了涉及氧化中间体形成和氢化反应的机制。重要的是，该催化剂在实际应用的CO₂富集焦炉煤气甲烷化过程中表现出出色的稳定性（超过200小时）。基于这一催化剂，我们进一步提出了一种两阶段反应系统，能够直接生产符合管道标准的甲烷（纯度89.9%），显著降低了工业煤制气项目的资本支出和能耗。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文所述的研究工作。