石墨碳限域Ru1Con单原子合金催化剂突破费托合成烯烃活性-选择性权衡

《Applied Catalysis B: Environment and Energy》：Graphitic Carbon-Confined Ru 1Co n Single-Atom Alloy boosts Olefin Production from Fischer-Tropsch Synthesis

本文报道了一种石墨碳限域Ru1Con单原子合金催化剂，通过形成Ru1Con合金稳定高活性hcp-Co相，增强CO吸附解离能力；表面石墨碳层促进烯烃脱附抑制二次加氢，实现费托合成制烯烃（FTO）活性提升2倍、烯烃选择性达53.5%、CO2选择性低至1.3%的突破性性能，为低碳转化提供新策略。

　　

亮点

通过合金化和限域策略成功设计Ru₁Co_n@C单原子合金催化剂，用于费托合成制烯烃（FTO）反应并控制氢化能力。与不含Ru的对应催化剂相比，Ru₁Co_n@C结构催化剂的催化活性和烯烃产量提高了近3.0倍，同时具有极低的CO₂选择性（1.3%）和显著高的烯烃选择性（53.5%）。此外，该催化剂在150小时测试中未表现出明显失活。

催化剂制备

xRu-MnCo/SiO₂采用初湿浸渍法制备。以0.12Ru-MnCo/SiO₂为例，将0.130 g亚硝酰硝酸钌溶液（RuNO(NO₃)_3-xOH_x，Ru含量0.092 wt%，分析纯，购自Heraeus Precious Metal Technology Co., Ltd.）、9.878 g六水合硝酸钴（Co(NO₃)₂·6H₂O，国药集团化学试剂有限公司）、1.954 g 50 wt%硝酸锰溶液（50 wt% Mn(NO₃)₂，水溶液，国药集团化学试剂有限公司）和7.540 g水充分混合30分钟。该溶液...

碳限域Ru₁Co_n合金催化剂的制备

采用共浸渍法制备了一系列不同Ru含量的SiO₂负载钴基催化剂，随后经过还原（R）、碳化（C）和热解（P）三步连续处理过程，得到碳包覆合金催化剂（方案1），简称为xRuCo-RCP（其中x代表Ru的质量分数）。ICP-OES测定表明Ru质量分数从0 wt%变化到0.92 wt%，同时保持Co和Mn的质量分数...

结论

总之，我们结合合金化和限域策略，成功设计了用于FTO反应的Ru₁Co_n@C单原子合金催化剂，以控制氢化能力。与不含Ru的对应催化剂相比，Ru₁Co_n@C结构催化剂的催化活性和烯烃产量提高了近3.0倍，同时伴有极低的CO₂选择性（1.3%）和显著高的烯烃选择性（53.5%）。此外，该催化剂在长期运行中未表现出明显失活。