基于红外光谱的确定性学习方法揭示并预测大气污染物在颗粒物上的光解过程

《Environmental Science & Technology》：Revelation and Prediction of Atmospheric Pollutant Photolysis on Particulate Matter with Deterministic Learning Based on Infrared Spectra

硝酸光解在混合气溶胶中作用机制及AI预测方法研究。采用确定性学习算法分析时间序列红外光谱，揭示光催化活性成分TiO?和Fe?O?主导光解过程，并发现碳酸盐的抑制作用。通过单组分PM数据训练模型，实现复杂气溶胶体系中硝酸光解趋势预测，减少实验依赖性。

　　

揭示大气颗粒物（PM）上的硝酸盐光解过程对于理解区域空气质量调控机制至关重要。这一过程会产生二次氮氧化物（NO_x），进而加剧雾霾、酸雨以及白天HONO的形成。虽然原位光谱技术有助于研究单一成分颗粒物表面的光解机制，但在实际环境中推断混合颗粒物的光解行为并量化相关影响因素仍然具有挑战性。为了解决这一难题，我们利用人工智能（AI）来捕捉时间依赖性的光谱变化，从而实现对复杂大气系统中硝酸盐光解过程的预测与分析。具体而言，我们创新性地应用了一种名为“确定性学习方法”的新型机器学习（ML）算法，该算法专门用于建模和分析非线性系统，能够从时间序列红外光谱中提取关键的动力学特征曲线。以NH₄NO₃在矿物尘埃上的光解过程为例，我们开发了一种基于光谱的机器学习方法，该方法仅依赖单一成分颗粒物数据集，即可直接预测不同混合来源颗粒物中的硝酸盐光解趋势，而无需进行实验测量。除了通过动力学特征曲线分析发现光活性物质TiO₂和Fe₃O₄对硝酸盐光解的主要促进作用外，我们还发现并实验验证了碳酸盐对这些成分的抑制作用。这项工作推动了人工智能与大气研究的融合，为预测和分析大气环境中的多系统相互作用提供了新的视角，同时减少了对外部大量实验的依赖。