利用表面带电的胶体纳米粒子调节水的密度波动，并通过发光技术进行探测

《The Journal of Physical Chemistry Letters》：Tuning Water Density Fluctuations with Surface-Charged Colloidal Nanoparticles Probed by Luminescence

水在高温下结构相变的交叉温度Tc受表面电荷密度主导，通过分析不同表面修饰的UCNPs数据发现Tc与表面电荷密度正相关且独立于其他参数，揭示了表面电荷对 hydration层水结构转变的关键作用，为生物医学中水动力学研究提供新视角。

　　

水的异常性质越来越多地被理解为其在高密度（HD）和低密度（LD）状态之间的结构波动。然而，这些波动在加热时消失的温度（即转变温度 T_c）以及在常温条件下LD状态的比例仍然存在争议，尤其是在界面附近。在这里，我们证明了胶体上转换纳米粒子（UCNPs）的表面电荷密度在控制 T_c 方面起着关键作用，即与纳米粒子表面直接相互作用的水分子构成了界面层。通过重新分析现有数据，并对具有不同表面官能团的、成分相似的UCNPs进行新的实验，我们发现 T_c 随着表面电荷密度的增加而系统性地升高。这一趋势不受粒子大小、表面化学性质或pH值的影响。这些结果澄清了之前的矛盾发现，并确定了表面电荷是控制水合水中LD和HD状态转变的主要因素。除了对纳米技术具有重要意义外，这些见解还为理解水合水如何调节生物过程提供了框架，包括蛋白质的稳定性和展开过程，在这些过程中水合壳的动力学起着决定性作用。