高原湖泊塑料圈微生态系统：区别于沉积物的厌氧碳循环热点

《Journal of Hazardous Materials》：Micro-ecosystem of Plastisphere in High-altitude Lake: Hotspots of Anaerobic Carbon Cycle Distinct from Sediments

本研究揭示了青藏高原湖泊中塑料圈（Plastisphere）作为独立碳循环驱动力的新机制。通过比较聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）三种微塑料（MPs）表面微生物群落与沉积物的差异，发现PET塑料圈是甲烷生成（methanogenesis）和发酵（fermentation）等厌氧碳代谢的热点区域，其群落构建由随机过程主导，显著区别于受环境过滤作用的沉积物群落。该研究为理解微塑料作为人为有机碳（anthropogenic detrital non-living organic carbon）在淡水生态系统碳循环中的特殊作用提供了关键证据。

　　

Highlight

高原湖泊塑料圈：区别于沉积物的厌氧碳循环热点

Abstract

微塑料（MPs）对水生生态系统中微生物群落组装和生物地球化学循环产生影响。但塑料圈内部固有的碳循环仍属未知。本研究比较了青藏高原湖泊中三种主要MP聚合物——聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）的塑料圈碳循环与沉积物的差异。塑料圈被确定为碳循环热点，展现出与沉积物截然不同的微生物组装和功能模式。PET塑料圈表现出最活跃的厌氧碳代谢活动，其微生物群落以甲烷生成和发酵途径为主，产甲烷基因丰度远超PP和PE塑料圈。沉积物则包含功能多样化的群落，以甲烷氧化古菌（methane-oxidizing archaea）和固碳细菌（carbon-fixing bacteria）为主，由稳定的氧化还原梯度驱动多种碳转化途径。塑料圈中的群落组装主要受随机过程驱动，而沉积物群落受环境过滤作用影响。PET塑料圈中均质化选择（homogenizing selection）更强，有利于特定功能类群的富集。这些发现揭示MPs影响微生物群落结构和代谢功能，且塑料圈是碳循环的独立驱动力。本研究为塑料圈驱动的碳代谢提供了新证据，强调其作为局部温室气体生成器的角色，及其与湖泊生态系统中沉积物介导的碳循环的分化。

Introduction

塑料生产和消费近几十年来急剧上升，导致每年估计有1000-4000万吨微塑料（MPs）被释放到环境中，且这一数量预计到2040年将增加1.5-2.5倍[1]。即使完全禁止塑料排放，现有塑料的破碎仍将继续驱动MPs的积累[2]。MPs的生态风险在海洋生态系统中最为明显，它们破坏微生物群落并改变生物地球化学过程[3]。这些发现为调查淡水系统中的类似风险提供了重要基础。

除了作为污染物，MPs越来越被认为是一种新兴的碳基地质材料，特别是人为碎屑非生命有机碳（anthropogenic detrital non-living organic carbon）的一种形式[4]。塑料聚合物的降解受其分子结构以及物理和化学性质影响，尽管该过程在大多数环境中仍被认为极其缓慢[5,6,7]。然而，在特定条件下，塑料或MPs可以快速降解，或通过优化外部条件和开发新技术实现降解[5]。最近，一些研究将MPs定位为地球碳循环的新兴组成部分，因为它们广泛传播并在环境中降解[8]。Stubbins等人揭示，在某些生态系统中，塑料碳的量与天然有机碳水平相当，强调有必要将MPs纳入地球生物地球化学循环评估中[4]。结合溶解有机物的低分子量和不稳定脂肪族组分，与天然有机物相比，塑料碳支持更多的微生物生长[9,10,11]。这些特征使得MPs在各种生态系统中的生态作用和影响机制成为新兴的研究焦点[3,12]。

一旦释放到环境中，MPs为微生物群落提供了新的生态位[13]。除了在天然基质上形成的生物膜之外，一种称为塑料圈（plastisphere）的人工生物膜（塑料表面的微生物定殖）引起了广泛关注[14,15]。塑料圈生物膜的微生物生物量巨大，与石头碎片和漂浮木块上的天然生物膜相当（10⁸~10¹¹ cells g^-1湿重）[13,16]。Zettler等人首次将塑料表面的微生物生态系统定义为塑料圈，强调塑料不仅是污染物，而且是独特的微生物栖息地，可以改变传统的生态系统结构和功能[12]。在塑料圈内，微生物经历动态演替，从先锋物种的初始附着开始，随后是利用塑料作为碳源的物种、交叉摄食者和其他微生物[17]。研究已越来越多地扩展到探索MPs作为载体或作为影响海洋生态系统功能（包括碳和氮循环、外源化合物降解和基因交换）的新生态位的作用。然而，结果因MPs类型或大小而异[3,15,18,19]。

相比之下，淡水生态系统，特别是湖泊，越来越被认为是MP污染的重要汇[20]。湖泊不仅是全球碳循环的关键调节器，而且由于其相对封闭的环境，也成为MPs的储存库[21,22]。高原湖泊尤其代表了一个理想但研究不足的系统，用于研究塑料圈驱动的碳循环。首先，这些高原湖泊由于其偏远的位置和有限的人为直接影响，通常被视为全球变化的原始“哨兵”[23]。这种相对隔离减少了复杂污染源的混杂效应，使得能够更清晰地评估MPs的内在生态影响。其次，极端环境条件，如强烈的紫外线辐射、低温和大的昼夜温差，可能加速MPs的物理风化和老化，潜在地增强其生物利用度以及与微生物群落的相互作用[24]。第三，这些湖泊的贫营养性质意味着MPs的输入，作为一种新的人为碳，可能为异养微生物提供潜在的能量供应[3]。为了利用这种能量，塑料圈内的微生物必须分解聚合物链中的复杂化学键[25]。例如，水解酶可以裂解PET和聚氨酯（PUR）中的酯键和氨基甲酸酯键，释放溶解有机碳和气态碳化合物，直接影响生物地球化学碳循环[26]。同时，MPs表面和MPs的降解产物为微生物提供了新的栖息地和潜在碳源，重塑了碳代谢网络[3]。然而，这些研究主要关注MPs作为外源添加剂对各种生态系统中元素循环的影响[19,27,28]，忽视了MPs本身是颗粒有机碳，且塑料圈本身的碳循环机制仍未得到充分探索。

为了系统研究不同类型塑料圈的碳循环过程及其与沉积物的区别，本研究在上述高原湖泊系统中进行了基于现场的原位实验。现有关于高原湖泊中MPs赋存的研究报告表明，聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）是天然湖泊中最丰富的三种类型[20]。PE和PP是不可水解聚合物，而PET是可水解的，导致不同的物理化学性质和可降解性[29]。因此，选择这三种聚合物作为湖泊中存在的具有代表性的MPs，用于塑料圈的微生物分析，而不是试图覆盖所有类型的商业塑料。

基于上述理由，我们假设高原湖泊中的塑料圈构成了一个与传统沉积物显著不同的碳循环热点。目的是研究塑料圈作为湖泊沉积物中碳循环热点的生态意义；比较三种主要塑料圈（即PE、PP和PET）与周围沉积物的微生物群落；并分析三种不同塑料圈内的代谢活动和特定降解酶的表达。结果证实了我们的假设，并为理解塑料圈以及MPs对水生环境，特别是天然偏远高原碳循环的贡献提供了新的见解。需要注意的是，本研究中使用的功能推断工具（例如FAPROTAX和PICRUSt2）主要作为基于16S rRNA数据的假设生成方法。这些工具是预测性的，不能替代直接的宏基因组或宏转录组分析。