制备方法对Y2O3:Nd3+荧光体拉曼散射和发光强度的影响

《Journal of Molecular Structure》：Influence of preparative route on the Raman scattering and luminescence intensity of Y 2O 3:Nd3+ phosphors

Y?O?: Nd3?磷光体通过水热法、共沉淀法和固相反应法制备，发现共沉淀法样品在532 nm激发下SERS增强因子达2.0，280 nm激发时光致发光强度提升35.4%，并揭示合成方法对表面形貌、晶粒尺寸及稀土掺杂机制的影响。

　　本研究探讨了通过三种不同的合成方法（水热法、固态反应法和共沉淀法）制备的Nd3?掺杂Y?O?磷光体的结构、形态和光学特性，同时分析了这些方法对表面增强拉曼散射（SERS）增强效应的影响。Y?O?作为一种重要的基质材料，因其优异的光学透明性、热稳定性和化学稳定性而受到广泛关注。它具有立方晶体结构，非常适合掺杂稀土（RE）离子，如Er3?、Nd3?、Tm3?等，从而实现高效的光发射并减少能量损失。这种特性使得Y?O?成为照明、传感、显示、光子学和生物成像等多个应用领域中的理想材料。

Nd3?离子在Y?O?基质中表现出显著的电子跃迁特性，特别是在近红外（NIR）区域。当Nd3?掺杂到低声子频率的基质中时，能够促进光发射效率，从而在固态激光、光学放大器和成像设备中发挥重要作用。此外，稀土元素掺杂的Y?O?磷光体在技术应用和基础研究中都具有重要意义。通过将稀土元素引入固体基质，可以调节其光学、电子和磁性性能，从而推动激光、磷光体和催化剂等多个领域的发展。而掺杂作为一种可控策略，能够帮助研究人员深入理解不同合成方法对纳米材料结构和功能行为的影响。

随着对稀土掺杂发光材料需求的增加，特别是那些在紫外（UV）或近红外（NIR）激发下具有可调发射特性的材料，各种具有不同晶格声子能量的基质结构已经被广泛研究。Y?O?基质以其低声子频率、化学惰性和强发光效率而著称，成为稀土离子的理想宿主材料。Nd3?离子替代Y3?离子后，能够产生理想的4f跃迁，从而实现高效的发光性能。目前，已有多种方法被用于制备Y?O?: Nd3?磷光体，包括溶胶-凝胶法、水热法、燃烧法、固态法和共沉淀法。每种方法都可能显著影响所制备磷光体的粒径、晶粒尺寸、形状、表面形貌、掺杂分布以及光学活性。

本研究的重点在于比较不同合成方法对Y?O?: Nd3?磷光体的结构、振动和光学特性的影响，特别是其在双模式激发（UV和NIR）下的发光行为。通过系统的实验分析，研究人员希望揭示合成方法如何影响磷光体的性能，从而为新一代照明材料和基于SERS的拉曼增强基底开发提供理论支持和实验依据。此外，研究还发现，通过不同的合成方法制备的Y?O?: Nd3?磷光体可能具有不同的表面形貌和结构特征，这些特征在一定程度上决定了其作为SERS基底的性能。

在本研究中，研究人员使用了三种不同的合成方法：水热法、固态反应法和共沉淀法，制备了Nd3?掺杂的Y?O?磷光体。为了分析这些材料的结构和表面特性，他们采用了X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）等多种技术手段。XRD分析结果显示，所有样品的衍射峰都与JCPDS文件号65-3178匹配，表明其具有相同的晶体结构，但不同合成方法对衍射峰的位置产生了轻微的影响。例如，水热法合成的样品在（2 2 2）晶面的衍射峰向更高角度偏移，这种偏移程度在SSR、CP和HT三种方法中呈现出一定的顺序。

通过FTIR和FE-SEM分析，研究人员进一步探讨了不同合成方法对磷光体表面形貌和结构的影响。这些分析表明，不同的合成方法可能会导致磷光体表面形貌的差异，从而影响其作为SERS基底的性能。在本研究中，共沉淀法合成的磷光体表现出较好的表面活性，这可能是其在SERS增强效应中表现优异的原因之一。同时，研究人员还利用紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）对磷光体的带隙进行了研究，发现不同合成方法对带隙的影响也有所不同。

在光致发光（PL）性能方面，研究人员在280 nm紫外光和800 nm近红外光激发下对样品进行了测试，结果显示，共沉淀法合成的样品在280 nm激发下表现出更高的发光强度，相较于固态反应法合成的样品提升了约35.4%。这种提升可能与共沉淀法合成过程中形成的更均匀的掺杂分布以及更小的晶粒尺寸有关。同时，水热法合成的样品在280 nm激发下也表现出较高的发光强度，相较于固态反应法提升了约19.5%。这些结果表明，不同的合成方法对磷光体的发光性能具有显著影响。

此外，研究人员还对Y?O?: Nd3?磷光体进行了表面增强拉曼散射（SERS）研究，以评估其作为RhB分子拉曼联增强基底的潜力。在532 nm激光激发下，观察到RhB分子的拉曼信号增强，其中共沉淀法合成的样品表现出约2.0倍的增强因子。这种增强效应可能与共沉淀法合成过程中形成的更粗糙的表面以及更小的粒径有关，这些特性有助于提高表面的电磁场增强能力。同时，研究人员还发现，水热法和固态反应法合成的样品在SERS增强效应中也表现出一定的性能，但其增强因子低于共沉淀法合成的样品。

在Raman散射研究中，研究人员发现，共沉淀法合成的样品在380 cm?1附近的Raman模式发生了红移，这可能是由于其表面的物理和化学特性发生了变化。而水热法合成的样品在Raman模式的红移程度略低于固态反应法合成的样品。这些结果表明，不同的合成方法对磷光体的振动特性具有显著影响，从而影响其作为SERS基底的性能。同时，研究人员还发现，共沉淀法合成的样品在Raman模式的衰减时间方面表现更优，这可能是由于其表面的结构和化学特性更加适合拉曼信号的增强。

通过对比分析，研究人员得出结论，不同合成方法对Y?O?: Nd3?磷光体的结构、形态和光学特性具有显著影响，这些影响可能与合成过程中形成的不同的表面形貌和粒径有关。例如，共沉淀法合成的样品在表面活性方面表现更优，这可能是其在SERS增强效应中表现优异的原因之一。同时，水热法和固态反应法合成的样品在发光性能和Raman增强效应中也表现出一定的性能，但其增强因子和发光强度低于共沉淀法合成的样品。

本研究的实验结果表明，通过不同的合成方法制备的Y?O?: Nd3?磷光体可能具有不同的性能，这些性能不仅影响其作为发光材料的应用潜力，还可能影响其作为SERS基底的性能。因此，本研究的发现为未来开发高性能的发光材料和基于SERS的拉曼增强基底提供了重要的理论支持和实验依据。同时，研究还强调了合成方法对纳米材料性能的重要性，这为材料科学领域的进一步研究提供了方向。通过系统的实验分析，研究人员希望能够为未来的材料设计和应用提供有价值的参考，推动相关技术的发展。