基于深度学习的水生食物链液晶单体环境风险排序研究

《Journal of Hazardous Materials》：A priority control list for LCMs in freshwater food chain by deep learning

本研究针对液晶单体（LCMs）在淡水食物链中的持久性、生物累积性和毒性（PBT）效应尚未系统评估的问题，通过分子对接构建1431种商用LCMs的PBT效应矩阵，结合残差神经网络（ResNet）深度学习模型建立优先控制清单。结果表明ResNet模型测试集准确率达0.85，识别出509种高风险LCMs，并通过SHAP可视化发现引入低电负性官能团可降低PBT效应。该研究为首个针对LCMs淡水食物链风险的优先控制清单，为新兴污染物风险管理提供新方法。

　　

随着电子设备对液晶显示器（LCD）需求的持续攀升，全球LCD产量在2018年已达到1.98亿平方米并保持增长态势。液晶单体（LCMs）作为LCD及各种光电器件中不可或缺的组成部分，已广泛分布于全球水、沉积物、土壤和室内灰尘等环境介质中。更令人担忧的是，研究发现LCMs在结构上与多氯联苯、有机磷酸酯和多溴二苯醚等持久性有机污染物（POPs）具有相似性，可能表现出持久性、生物累积性和毒性（PBT）效应，对生态系统稳定和人类健康构成严重威胁。由于LCMs结构稳定且难降解，具有PBT效应的化学品可通过食物链迁移，在不同营养级生物体内累积，进而造成有害影响。现有研究多局限于实验室层面的单一效应评估，对于LCMs在淡水食物链中PBT效应的系统性证据仍然空白，亟需深入探索。

在此背景下，本研究首次系统评估了1431种商用LCMs在淡水食物链（大型溞-斑马鸟-卷羽鹈鹕）中的PBT效应，通过分子对接方法构建了1431×3×3的PBT效应矩阵。研究采用两步聚类模型初步建立优先控制清单，并构建六种机器学习模型与残差神经网络（ResNet）深度学习模型进行对比验证。通过整合孤立因子算法与ResNet模型识别异常值，结合SHapley加性解释（SHAP）可视化技术量化分子描述符的贡献度，最终形成高精度的风险分类系统。

关键技术方法包括：从PubChem数据库获取1431种商用LCMs的二维结构，通过Discovery Studio 2020软件转化为三维结构；采用分子对接方法评估LCMs与淡水食物链三个营养级生物（大型溞、斑马鱼、卷羽鹈鹕）靶蛋白的结合亲和力；运用两步聚类模型进行初步分级，结合随机森林、支持向量机等六种机器学习算法与ResNet深度学习模型进行优化；采用SHAP方法解析关键分子描述符的贡献度。

表征LCMs在淡水食物链中的PBT效应——分子对接方法

通过分子对接量化1431种LCMs在三个营养级的PBT效应值，发现LCMs对卷羽鹈鹕的持久性效应显著高于大型溞和斑马鱼。分子结构分析表明，LCMs的持久性效应主要受分子量、脂水分配系数和拓扑极性表面积等描述符影响，其中高卤化程度的分子表现出更强的环境持久性。

分析LCMs在淡水食物链中的PBT效应

可视化分析显示不同LCMs的PBT效应存在显著差异：（1）持久性效应方面，LCMs在高级营养级的累积潜能更强，特别是含有溴、氯等卤素取代基的分子；（3）生物累积性效应呈现随营养级放大趋势，碳链长度和疏水性是主要影响因素；（3）毒性效应分析表明，LCMs可通过干扰代谢酶活性引发氧化应激，其中氰基、氟代芳环等基团与毒性显著相关。

LCMs优先控制清单的构建与优化

通过ResNet深度学习模型对初始清单进行优化，模型在测试集和验证集上的准确率分别达到0.84和0.85。最终清单将509种LCMs划分为高风险类别，644种为中风险，278种为低风险。SHAP分析揭示分子电负性是影响PBT效应的关键因子，引入低电负性官能团可有效降低LCMs的生态风险。

结论

本研究构建的数据驱动模型有效补充了传统风险评估方法，首次建立了针对LCMs淡水食物链PBT效应的优先控制清单。ResNet深度学习模型不仅显著提升了清单的准确性，还能预测其他LCMs的PBT风险。研究发现调控分子电负性是降低LCMs环境风险的有效策略，为新兴污染物的源头控制提供了理论依据。

环境意义

LCMs的全球分布特性及其PBT效应对环境稳态和人类健康构成潜在威胁。本研究通过高精度ResNet模型识别的509种高风险LCMs应作为优先管控对象，相关结论为LCMs的环境风险管理提供了科学基础，也为其他新兴污染物的风险评估建立了方法论框架。