高效镧掺杂镁铝层状双氢氧化物用于先进磷酸盐去除：性能与机理研究

《Environmental Research》：Efficient calcined lanthanum-doped magnesium-aluminum layered double hydroxides for advanced phosphate removal: performance and mechanism

本研究针对水体富营养化治理中磷酸盐高效去除的难题，开发了新型镧掺杂镁铝层状双氢氧化物(La/Mg-Al LDHs)。研究人员通过共沉淀法调控Al/La摩尔比，发现Al/La=2的材料经煅烧后吸附容量达79.9 mg/g，在pH 3-11范围内保持优异性能，磷酸盐去除机理主要涉及配体交换和静电吸引。该材料为水处理领域提供了高性能磷酸盐吸附剂新选择。

　　

随着工业化进程的加速和人口数量的持续增长，水体富营养化已成为全球性的环境挑战。这一生态问题的罪魁祸首正是过量的磷酸盐进入水体系统，如同给水生生物提供了"营养大餐"，导致藻类疯狂繁殖，进而消耗水中氧气，形成恶性循环。尽管现有的污水处理技术，如厌氧/缺氧/好氧（A/A/O）系统和氧化沟工艺，能够处理大部分污染物，但对磷酸盐的去除效果却显得力不从心。更严峻的是，为保护水环境，许多地区制定了极其严格的磷酸盐排放标准（0.02～0.05 mg/L），这给传统处理工艺带来了巨大压力。

在众多磷酸盐去除方法中，吸附法因其操作简单、能耗低、运行稳定而备受关注。然而，传统的吸附材料如活性炭、沸石等存在吸附容量低、选择性差等缺点。层状双氢氧化物（Layered Double Hydroxides, LDHs）作为一种新兴吸附材料，具有比表面积大、层状结构稳定、阴离子交换能力强等优势，但其磷酸盐吸附性能仍有提升空间。

为突破这一瓶颈，来自北京科学技术研究院资源环境研究所的研究团队开展了一项创新性研究，他们将目光投向了稀土元素镧。镧离子不仅对环境友好，还能与磷酸根形成极其稳定的化合物（LaPO₄，pK_sp=26.15）。研究人员设想，通过将镧掺杂到镁铝层状双氢氧化物中，可能创造出性能更优异的磷酸盐吸附材料。他们的研究成果发表在《Environmental Research》上，为我们展示了这一材料的神奇性能。

研究人员主要采用了共沉淀法制备不同铝镧摩尔比的镧掺杂镁铝层状双氢氧化物，通过控制煅烧温度优化材料性能。利用X射线衍射（XRD）等技术系统表征材料结构，并通过批次吸附实验评估材料对磷酸盐的去除性能，结合动力学和等温线模型深入探究吸附机理。

材料表征

通过X射线衍射分析发现，镧的成功掺杂保持了水滑石类层状结构特征，同时战略性替代了铝位点。这种替代增强了Mg-O和Al-O键间的电子转移，显著改善了材料的理化性质，包括比表面积、孔特性和零电荷点（pH_pzc）。当Al/La摩尔比为2时，材料展现出最优的结构特征，为高效磷酸盐吸附奠定了基础。

吸附性能评估

在吸附性能测试中，Al/La摩尔比为2的La/Mg-Al LDHs表现出卓越的磷酸盐去除效率。在初始磷酸盐浓度为2-10 mg/L时，去除率高达96.3-99.0%。特别值得注意的是，经过煅烧处理后，材料的吸附容量进一步提升至79.9 mg/g，显示出煅烧处理对性能增强的重要作用。

吸附机理探究

吸附动力学研究表明，磷酸盐在La/Mg-Al LDHs上的吸附过程符合伪二级动力学模型，等温吸附数据与Langmuir模型高度吻合，表明这是一个单层化学吸附过程。材料在广泛的pH范围（3-11）内均保持稳健性能，并在存在竞争阴离子的情况下表现出良好的磷酸盐选择性。机理研究揭示，磷酸盐去除主要通过配体交换和静电吸引实现，涉及氧空位、金属羟基和碳酸根离子等多种作用机制。

结论与意义

这项研究成功开发了一系列新型镧掺杂镁铝层状双氢氧化物，通过优化铝镧摩尔比和煅烧处理，显著提升了材料的磷酸盐吸附性能。最优材料在宽pH范围内保持高效去除能力，吸附过程符合单层化学吸附特征。机理研究表明，配体交换和静电吸引是主要的磷酸盐去除途径。这些发现不仅为水体磷酸盐污染治理提供了高性能吸附材料，也深化了对层状双氢氧化物吸附机理的理解，对推动水处理技术的发展具有重要意义。该材料的成功开发为应对日益严峻的水体富营养化问题提供了新的技术支撑，在污水处理厂深度处理、富营养化水体修复等领域具有广阔的应用前景。