自参考超快宽场泵浦-探测显微技术：实现高信噪比超快动力学的宽场成像

《Nature Communications》：Self-referencing ultrafast wide-field pump-probe microscopy

本刊推荐一项超快光学成像技术研究。为解决高空间分辨率下弱非线性信号探测难题，研究人员开发了集成PRISM（Parallel Rapid Imaging with Spectroscopic Mapping）与自参考方法的宽场泵浦-探测技术，通过空间相关性分析实现两个数量级的噪声抑制，可在0.6秒内获取百万条泵浦-探测曲线，成功解析WSe2/MoSe2异质结中0.3 THz层间耦合模等隐藏信号，为不可逆过程研究提供新方案。

　　

当科学家试图观察材料中瞬息万变的超快过程时，就像试图用普通相机捕捉子弹击穿苹果的瞬间——传统技术往往力不从心。泵浦-探测显微镜（pump-probe microscopy）作为研究超快动力学的利器，能够揭示材料中电荷转移、电子-声子耦合等关键信息，但其空间分辨率与信噪比之间存在固有矛盾。特别是在研究二维材料、生物样品等低光学密度体系时，泵浦引起的探测光变化可能低至10^-3量级，而振动信号还要再弱一两个数量级。更棘手的是，点扫描方式需要长时间信号平均，既无法捕捉不可重复过程，又容易因长时间激光照射导致样品损伤。

面对这些挑战，密歇根州立大学的Rihan Wu、Yaqing Zhang、Md Shahjahan和Elad Harel研究团队在《Nature Communications》上发表了一项突破性研究。他们开发的自我参考超快宽场泵浦-探测显微镜（self-referencing ultrafast wide-field pump-probe microscopy）巧妙结合了并行快速光谱成像（PRISM）技术和一种新型自参考方法，将噪声抑制了两个数量级以上。这项技术不再需要传统的参考探测器，而是利用视场内的空间相关性进行降噪，每秒可获取超过一百万条泵浦-探测曲线，为高通量材料筛选和不可逆超快过程研究打开了新大门。

关键技术方法

研究团队搭建的超快光学系统包含调谐至760 nm的泵浦光和700 nm的探测光，通过高速相机（256×320像素，20,000帧/秒）采集宽场图像。关键创新在于：首先利用光学调制器交替阻断泵浦光获取参考帧；然后通过空间相关性分析建立背景噪声模型；最后应用正则化伪逆算法构建关联矩阵，从测量信号中精确分离出泵浦诱导信号。样品方面，少数层WSe₂采用机械剥离法制备，单层WSe₂/MoSe₂异质结则通过化学气相沉积结合干法转移技术构建。

结果与讨论

PRISM原理与数据处理流程

PRISM技术的核心在于通过高速相机同步采集时间分辨图像序列，实现对泵浦诱导信号变化的实时观测。实验装置中，泵浦光和探测光被轻柔聚焦，照亮约80×80 μm²的宽视场。通过高速音圈阶段控制泵浦与探测脉冲之间的时间延迟，同时相机以20,000帧/秒的速率采集帧数据。

数据处理时，三维数据集首先被展平为结合空间和时间信息的二维矩阵。通过全局分析（global analysis）拟合多指数衰减函数及其对应振幅，重建出的衰减常数图可揭示样品中载流子弛豫动力学的空间异质性。随后，从原始数据中减去拟合的指数衰减分量，分离出与振动模式相关的振荡信号，经傅里叶变换后获得振动光谱及其对应的高光谱图。

自参考降噪方案的表现

研究团队以少数层WSe₂为例展示了降噪方案的威力。他们发现样品区域的噪声与无样品参考区域的噪声高度相关，表明主要噪声源来自探测光强度的共同模式波动。传统的简单减法方法假设所有像素有均匀缩放因子，无法充分考虑光束强度、探测器响应的空间变异性。

创新之处在于，团队利用泵浦阻断时采集的帧构建像素间相关性矩阵，通过正则化伪逆方法建立参考像素与样品像素的线性关系：I_probe = β_corI_ref。随后将此关系应用于泵浦开启的帧，精确提取泵浦诱导信号I_signal ≈ I_measured - β_corI_ref。

针对全视场81,920像素的计算挑战，团队比较了随机采样和顺序采样两种策略。当采样点超过参考像素总数的1%时，随机采样表现出更优的性能，信噪比从3.3提升至约700，增幅超过200倍，成功揭示了原本被噪声掩盖的0.3 THz层间呼吸模和7.5 THz WSe₂ A_1g振动模。

少数层WSe₂的成像质量提升

对比单次扫描、降噪单次扫描和19次扫描平均的结果显示，降噪单次扫描的信噪比显著增强，振动振荡更加清晰。在衰减常数图中，单次扫描已能捕捉到2.5 ps衰减时间常数的主要衰减组分，归因于激子通过辐射或非辐射复合的衰减。而降噪对高光谱图的影响更为明显——单次扫描中完全被噪声掩盖的7.5 THz A_1g模在降噪后清晰可辨。

单层WSe₂/MoSe₂异质结的应用

将技术应用于信号极弱的单层WSe₂/MoSe₂异质结（采集时间仅600毫秒），降噪后揭示了三个关键振动特征：约0.5 THz的层间耦合模、约7 THz的MoSe₂ A_1g声子模和约7.5 THz的WSe₂ A_1g声子模。

异质结的衰减常数约为0.3 ps，比少数层WSe₂更快，可能源于非辐射复合途径增加。尽管WSe₂和MoSe₂材料性质不同，但它们各自区域表现出相似的寿命，这可能源于它们匹配的A激子结合能和态密度。

高光谱图空间分布显示，层间耦合模完全局限于WSe₂/MoSe₂重叠区域，确认其源于层间相互作用。7 THz模仅局限于MoSe₂区域，而预期应遍布整个WSe₂层的7.5 THz模却仅限于重叠区域，在外部区域出现显著抑制。这提示SiO₂衬底通过远程声子效应（remote phonon effect）对振动响应产生了重要影响——衬底声子模通过长程库仑耦合与WSe₂中的面外振动模相互作用，在WSe₂与衬底直接接触的区域有效阻尼振动。

而在异质结区域内，层间耦合减轻了衬底效应，导致声子振荡信号增强。这种增强可能源于WSe₂和MoSe₂之间的强层间相互作用，它们可能通过介电屏蔽（dielectric screening）修改声子色散并恢复振动相干性。增强的介电屏蔽可能削弱长程库仑相互作用，进一步减轻衬底诱导的声子阻尼。

研究结论与意义

这项研究通过将PRISM与自参考降噪方法相结合，实现了对超快电子和振动动力学的高灵敏度宽场成像。该技术无需辅助参考探测器、锁相放大或大量信号平均，通过利用视场内的空间相关性有效抑制噪声，解决了相干光谱成像中的关键挑战。

研究不仅展示了技术在少数层WSe₂和MoSe₂/WSe₂异质结中的高效应用，更揭示了衬底诱导的振动抑制及其在异质结区域内的恢复现象，这些发现对于理解和控制层间声子相互作用及衬底效应具有重要意义。在二维材料中，声子作为主要热载体，减轻远程声子散射和保持本征振动模可增强或调控热导率，对纳米电子学、光电子学和热电器件中的高效散热至关重要。

这项技术将高测量速度与卓越灵敏度相结合，为实时观察动态过程和研究不可逆超快现象提供了强大工具，同时为理解复杂材料系统中的超快能量耗散、电荷转移和振动动力学提供了新视角。