基于智能手机的电化学生物传感器，利用f-WS2@AuNPs丝网印刷电极实现癌症生物标志物的同时检测

《ACS Applied Bio Materials》：Smartphone-Enabled Electrochemical Biosensor for Simultaneous Detection of Cancer Biomarkers Using f-WS2@AuNPs Screen-Printed Electrodes

disposable电化学传感器开发及双标志物检测研究，采用四电极系统涂覆石墨基导电墨水，构建两个抗体修饰工作电极（ab-tg-CA-125/f-WS?@AuNPs和ab-HE4/f-WS?@AuNPs），通过BSA层优化非特异性吸附，实现CA-125（0.001-25 μg/mL）和HE4（0.001-10 ng/mL）的高灵敏度检测（LOD分别为0.001 μg/mL和0.001 ng/mL），灵敏度达1.43 μA·cm?2·log(μg/mL)?1和1.092 μA·cm?2·log(ng/mL)?1，临床样本验证显示准确性与传统免疫法相当且响应更快。

　　

本研究重点开发了一种一次性电化学生物传感器，用于在同一传感平台上同时检测两种癌症生物标志物。为此，研究人员设计了一种四电极系统，该系统在单个丝网印刷电极（SPE）基底上具有两个工作电极区域，并涂覆了基于石墨的导电墨水。第一个工作电极表面由壳聚糖改性的二硫化钨-金纳米颗粒（f-WS₂@AuNPs）复合体以及标记有癌抗原125（ab-tg-CA-125）的抗体组成；第二个工作电极则含有f-WS₂@AuNPs和人附睾蛋白4（ab-HE4）的抗体。为了阻断非特异性信号，两个工作电极均经过了BSA处理。随后，利用电化学差分脉冲伏安法（DPV）技术，通过ab-tg-CA-125/f-WS₂@AuNPs/SPE和ab-HE4/f-WS₂@AuNPs/SPE双抗体固定化平台同时检测了卵巢癌的两种生物标志物CA-125和HE4。所制备的电化学免疫传感平台在CA-125检测范围内的灵敏度为0.001–25 μg/mL^–1，在HE4检测范围内的灵敏度为0.001–10 ng/mL^–1。该生物传感器的检测限分别为CA-125 0.001 μg/mL^–1和HE4 0.001 ng/mL^–1。其灵敏度分别为1.43 μA(log μg/mL^–1)^–1 cm^–2（CA-125）和1.092 μA(log ng/mL^–1)^–1 cm^–2（HE4）。ab-CA-125和ab-HE4抗体均表现出较高的结合常数（K_a），显示出对相应癌症生物标志物的强结合亲和力。此外，这些生物传感器还经过了临床卵巢癌患者血清样本的测试，并与免疫测定试剂盒的结果进行了比较。结果表明，该生物传感器在灵敏度、选择性、准确性和快速响应方面表现出优异的性能，适用于临床样本中卵巢癌生物标志物的同时检测。