多孔介质中天然气水合物解离温度的预测：孔径大小和建模方法的影响

《Energy & Fuels》：Gas Hydrate Dissociation Temperature Prediction in Porous Media: Effects of Pore Size and Modeling Approach

预测受限多孔介质中气体水合物解离平衡温度，提出热力学模型与机器学习模型结合方法。热力学模型基于活度法，对CH4和C3H8水合物解离温度预测误差分别为0.17%和0.62%。机器学习模型（决策树、随机森林、SVM、多层感知机）通过孔隙直径、压力和临界气体性质特征训练，SVM模型在测试集上误差0.52%。SHAP分析验证模型物理合理性，揭示温度、压力和孔隙尺寸为关键影响因素，但需更多气体数据提升泛化能力。

　　

了解气体水合物在受限多孔介质中的解离行为对于评估其稳定性以及在能量储存、碳捕获和气候建模中的潜在应用至关重要。在这项研究中，我们开发了两种不同的方法来预测不同孔径多孔材料中气体水合物的平衡解离温度：一种是基于活性理论的热力学模型，另一种是一系列机器学习（ML）模型。热力学模型明确考虑了受限条件对水合物相稳定性的影响，并使用未经过滤的甲烷（CH₄）和丙烷（C₃H₈）水合物数据集进行了验证，平均绝对偏差（AAD%）分别仅为0.17%和0.62%。为了补充和推广这些预测结果，我们训练了四种ML模型：决策树、随机森林、支持向量机（SVM）和多层感知器。这些模型使用了孔径、系统压力和关键气体属性等输入特征。采用了一种基于分组的数据分割策略，将丙烷数据专门用于测试以评估模型的真正泛化能力。SVM模型在未见数据上的预测性能最高，AAD%为0.52%。为了提高模型的可解释性，我们使用了SHapley Additive exPlanations（SHAP）分析方法。结果证实了ML模型的决策逻辑与已知物理原理的一致性，并确定了温度、压力和孔径是最具影响力的特征。虽然基于分组的数据分割策略提高了模型的鲁棒性，但离散的SHAP模式表明，训练数据中包含更多种类的气体可以进一步提高模型的泛化能力。总体而言，这种基于物理原理和数据驱动的建模方法能够准确且可解释地预测多孔系统中水合物的解离行为，为地质和工业应用领域的发展提供了支持。