在高熵氧化物中发现稳定的短程有序结构，并借助贝叶斯优化技术进行了辅助分析

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Discovery of Stable Short-Range Order in High-Entropy Oxides Assisted with Bayesian Optimization

高熵氧化物（HEOs）因多元素随机混合产生独特性质而受关注，但传统模型无法准确表征其短程有序（SRO）。本研究提出贝叶斯优化结合二阶最近邻描述符和第一性原理计算的方法，成功筛选出（NiMgCuCoZn）O的稳定结构，并发现Cu-O对Jahn-Teller效应的显著贡献。该方法有效提升了HEOs稳定结构预测精度，为理论计算提供新工具。

　　

高熵氧化物（HEOs）首次提出于2015年，是一类新型材料，因其由多种元素随机混合而可能展现出意想不到的物理性质而受到广泛关注。为了从电子态的角度阐明这些性质，理论计算至关重要。然而，由于HEOs本身具有的配置无序性，确定精确的原子排列结构是一个巨大的挑战。传统的计算模型通常假设原子排列是理想化的随机状态，因此无法充分反映实验中观察到的实际短程有序（SRO）现象。在这项研究中，我们开发了一种方法，通过优化代表性岩盐型HEO（(NiMgCuCoZn)O）中的金属原子排列来识别稳定的SRO结构。我们提取了基于相邻金属原子对的简单描述符，并对探索空间内的选定结构进行了第一性原理计算。随后应用贝叶斯优化算法高效地确定了稳定配置，最终找到了一个异常稳定的结构。使用第二近邻描述符的预测模型（能够捕捉晶体轴上的原子排列）比使用第一近邻描述符的模型具有更高的预测准确性。此外，对稳定结构的分析表明，Cu-O原子对之间的协同Jahn-Teller效应显著增强了结构的稳定性。所提出的这种识别稳定SRO的方法有望为理解HEOs的稳定性机制提供更深入的见解，并促进更准确、更真实的理论计算。