双S型异质结MoS2/g-C3N4/SrTiO3的构建:可见光下高效提升电荷转移并增强吲哚降解

《Journal of Environmental Chemical Engineering》:Construction of a dual S-scheme heterojunction MoS 2/g-C 3N 4/SrTiO 3: Effectively improving charge transfer and enhancing the degradation of indole under visible Light

【字体: 时间:2025年11月05日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2

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  本研究针对焦化反渗透浓缩液(ROC)中难降解有机污染物吲哚的去除难题,开发了一种新型双S型异质结光催化剂MoS2/g-C3N4/SrTiO3(20-MCNS)。该催化剂通过构建双S型电子迁移通道,显著提升了光生载流子分离效率,使吲哚降解率高达91.05%,速率常数达到单一组分的1.82-5.75倍,为焦化废水处理提供了新技术方案。

  
在工业废水处理领域,焦化反渗透浓缩液(ROC)就像一块难啃的硬骨头。这种在反渗透膜处理过程中产生的废水,不仅盐分含量高,更棘手的是含有大量结构复杂的有机污染物,其中尤以吲哚为代表的杂环化合物最为难处理。这些顽固分子不仅会堵塞后续的纳滤膜系统,还会干扰盐分结晶过程,成为制约废水回用的关键瓶颈。传统的高级氧化技术如芬顿法、臭氧氧化等,虽然有一定效果,但存在污泥处置难题和设备要求高等局限。因此,开发高效、环保的新型处理技术迫在眉睫。
光催化技术因其能耗低、操作温和等优势,被视为解决这一难题的潜在途径。然而,单一光催化剂存在光生电子-空穴对易复合、量子效率低等固有缺陷,严重制约其实际应用。近年来,研究者们通过构建异质结来促进电荷分离,其中S型异质结因其能够同时保持强氧化还原能力而备受关注。但传统的二元S型异质结在电荷迁移和量子效率方面仍存在不足。为此,中国矿业大学(北京)的研究团队在《Journal of Environmental Chemical Engineering》上发表了一项创新成果,他们成功构建了一种三元双S型异质结光催化剂MoS2/g-C3N4/SrTiO3(20-MCNS),为实现焦化ROC中吲哚的高效降解提供了新策略。
研究人员主要采用煅烧-水热联合法制备催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等进行结构表征,利用紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、莫特-肖特基测试(Mott-Schottky)分析能带结构,结合原位照射X射线光电子能谱(ISI-XPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示电荷转移机制,并采用气相色谱-质谱联用(GC-MS)和三维荧光光谱(3D-EEM)分析降解产物。
材料表征与结构分析
通过XRD谱图证实了20-MCNS中SrTiO3、g-C3N4和MoS2三相的成功复合,SEM和TEM显示MoS2纳米花均匀分布在g-C3N4/SrTiO3基底上形成紧密界面接触。BET测试表明三元复合材料具有更大的比表面积,为反应提供更多活性位点。
光学性能与能带结构
UV-Vis DRS显示20-MCNS的可见光吸收边发生红移,带隙宽度减小至2.58 eV。Mott-Schottky测试确定各组分能带位置,证明其符合双S型异质结能带排列。PL光谱和光电化学测试表明20-MCNS具有最低的荧光强度和最高的光电流响应,证实其最优的电荷分离效率。
光催化性能评估
在可见光照射120分钟后,20-MCNS对吲哚的降解率达到91.05%,速率常数(0.0184 min-1)分别为单一组分SrTiO3、g-C3N4、MoS2的5.75、2.88和3.54倍。催化剂用量0.8 g/L、pH=7时性能最佳,常见无机离子对降解影响较小,表现出良好稳定性。
电荷转移机制研究
ISI-XPS和KPFM结果直接证实了界面内建电场(IEF)的存在,揭示了光生电子从g-C3N4向MoS2和SrTiO3的双向迁移路径。自由基捕获实验表明·O2-和h+是主要活性物种,符合S型机制特征。
降解路径与毒性评估
通过GC-MS检测到羟基化、开环反应等中间产物,推导出三条可能的降解路径。TEST软件评估显示降解产物生态毒性显著降低,证实该技术的环境安全性。
该研究通过精准设计双S型异质结结构,成功解决了传统光催化剂电荷分离效率低、氧化还原能力弱的核心问题。20-MCNS催化剂不仅展现了优异的吲哚降解性能,其独特的电荷转移机制为复杂体系光催化剂设计提供了新思路。特别是在实际焦化ROC处理中表现出的适应性和稳定性,为工业废水深度处理提供了可靠的技术方案,对推动水污染治理技术的绿色发展具有重要意义。
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