介孔In2O3-CexZr1-xO2催化剂的简易合成及其高效电催化CO2还原制甲酸盐研究

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Facile synthesis of mesoporous In 2O 3-Ce xZr 1-xO 2 catalysts for efficient CO 2 electroreduction to formate

为解决CO2排放难题，研究人员开发了基于一步蒸发诱导自组装(EISA)技术的介孔In-CeZr催化剂。该催化剂在CO2电还原(ECR)制甲酸反应中表现出色，甲酸盐法拉第效率(FEformate%)高达95%，电流密度达130 mA cm?2，且具有60小时长效稳定性，为工业化应用提供了新方案。

　　

随着全球气候变暖问题日益严峻，二氧化碳的减排和资源化利用已成为实现碳中和目标的关键路径。然而，现有的CO₂利用技术各存局限：地质封存存在长期泄漏风险，生物催化反应动力学缓慢，热催化过程则需要高昂的能量输入维持高温高压环境。相较之下，电催化CO₂还原(ECR)技术能够在常温常压条件下，利用可再生能源将CO₂转化为高附加值化学品，展现出显著的能源利用优势。其中，生成甲酸盐的两电子转移路径(CO₂ + 2H⁺ + 2e^? → HCOOH)因反应能垒较低而备受关注。甲酸盐不仅是重要的化工原料，广泛应用于制药、纺织等领域，还可作为氢能载体，具有显著的经济和环境效益。

然而，当前ECR催化剂普遍存在催化性能不足、制备工艺复杂等问题，制约其工业化应用。特别是铟基催化剂虽能实现90%以上的甲酸盐法拉第效率(FE_formate%)，但仍面临电流密度提升和稳定性改进的挑战。为此，山东理工大学齐瑞瑞等人开发了一种简易可扩展的一步蒸发诱导自组装(EISA)方法，成功制备了系列介孔In-CeZr催化剂，相关研究成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》。

关键技术方法包括：采用蒸发诱导自组装(EISA)技术构建介孔结构；通过调控Ce/Zr摩尔比(0-100%)和In₂O₃含量(5-15%)优化催化剂组成；利用N₂吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等技术表征材料结构；通过电化学测试系统评估催化性能。

Preparation and characterization of materials

研究人员采用一步EISA法成功构建了高度分散的介孔In-CeZr催化剂。结构表征表明，当Ce/Zr比为50%时，催化剂呈现规整的二维六方介孔结构，比表面积达124 m² g^?1。XRD分析证实In₂O₃物种高度分散在CeZr基质中，两者间存在强相互作用，有利于催化活性的提升。

Electrocatalytic performance of catalysts

电化学测试结果显示，10In-CeZr50催化剂在-1.17 V (vs. RHE)电位下表现出最优性能：甲酸盐法拉第效率达95%，电流密度为130 mA cm^?2，远超其他比例催化剂。连续60小时稳定性测试中，催化剂仍保持90%以上的初始活性，证明其具有优异的工业应用潜力。

Conclusion

该研究通过简易的EISA策略成功制备了高性能介孔In-CeZr催化剂，明确了Ce/Zr比例对催化剂结构和性能的调控规律。10In-CeZr50催化剂在甲酸盐选择性和稳定性方面表现突出，为开发低成本、可规模化生产的ECR催化剂提供了新思路。

CRediT authorship contribution statement

作者贡献声明显示，齐瑞瑞和梁曼芬共同负责论文初稿撰写和实验方法建立，冯伟松参与方法学设计，周伟杰和何向阳分别负责实验验证和调查分析，吴梅和许海梅承担论文审阅工作，苗志超负责资金获取和整体研究设计。

这项研究不仅为解决CO₂排放问题提供了新技术路径，更通过简易的合成方法降低了催化剂生产成本，为电催化CO₂还原技术的工业化应用奠定了坚实基础。其创新的材料设计理念和系统的性能优化策略，对推动碳中和目标实现具有重要参考价值。