钼掺杂Pt/WO3催化剂实现SO2环境下丙烷高效光热燃烧:Ptδ+-(SO4)δ-的理性利用

《Journal of Environmental Chemical Engineering》:Enhanced Photothermal Combustion Efficiency of Propane in the Presence of SO 2 Over Mo-Doped Pt/WO 3 Catalyst: Rational Utilization of Ptδ+-(SO 4)δ-

【字体: 时间:2025年11月05日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2

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  本研究针对工业废气中SO2导致Pt/WO3-x催化剂失活的技术难题,通过钼掺杂策略开发出新型Pt/Mo3W7Ox催化剂。表征结果表明该催化剂通过形成Ptδ+-(SO4)δ-/Pt0/PtO多元活性位点,在220°C的SO2环境中仍保持90%以上丙烷转化率,为含硫VOCs治理提供了创新解决方案。

  
在化工生产和能源利用领域,丙烷作为典型的挥发性有机化合物(VOC),其排放控制一直是个棘手难题。虽然催化燃烧技术能将丙烷转化为无害的二氧化碳和水,但现实工业废气中常含有的二氧化硫(SO2)就像"催化剂杀手",会毒化活性位点导致催化剂快速失活。特别是对于表现出色的Pt/WO3-x催化剂,其在140°C光热条件下可达5.59 mmol·g·h-1的丙烷氧化速率,但一旦遭遇含硫环境,性能便急剧下降。
面对这一挑战,研究人员独辟蹊径,通过钼掺杂策略对催化剂进行"升级改造"。他们发现,将钼引入WO3-x载体形成的Mo3W7Ox载体,能够显著提升催化剂的抗硫能力。在二氧化硫存在的苛刻条件下,新型Pt/Mo3W7Ox催化剂在220°C时仍能保持90%以上的丙烷转化率,这一突破性进展为含硫工业废气的净化处理提供了新的技术路径。
关键技术方法包括:通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂结构进行解析;运用X射线光电子能谱(XPS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、二氧化硫程序升温脱附(SO2-TPD)等表征手段探究表面性质;采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTs)实时监测反应过程。
催化性能评价结果显示,在1250 mW/cm2光强下,Pt/Mo3W7Ox展现出卓越的硫稳定性。虽然其初始活性略低于Pt/WO3-x,但在SO2环境中表现出显著优势。表征分析揭示,钼的引入促进了Ptδ+-(SO4)δ-、Pt0和PtO等多种活性位点的共存,这些物种协同增强了催化剂表面酸性而不损害其氧化还原能力。
机制研究表明,在SO2存在下,催化剂表面的Pt0部分转化为Pt2+,这种转变与SO42-的协同效应共同促进了C3H8的吸附和C-H键的解离。钼、钨、表面吸附氧和晶格缺陷的共同作用确保了活性位点的稳定性,即使部分活性位点被SO2占据,催化剂仍能保持高效性能。
该研究通过理性设计成功开发出具有优异抗硫性能的Pt/Mo3W7Ox催化剂,阐明了Ptδ+-(SO4)δ-物种在提升硫耐受性中的关键作用。这不仅解决了含硫废气净化中的催化剂失活难题,还为设计高效稳定的环境催化剂提供了新思路,对推动催化燃烧技术在工业废气治理中的应用具有重要意义。研究成果发表于《Journal of Environmental Chemical Engineering》,为VOCs污染控制领域做出了重要贡献。
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