碱激发矿渣-粉煤灰-钢渣砂浆碳化性能与环境影响：定量碳酸盐分区揭示前驱体组成效应

《Environmental Research》：Carbonation performance and environmental assessment of alkali-activated slag-fly ash-steel slag mortars: precursor composition effects revealed by quantitative carbonate zoning

本文针对传统硅酸盐水泥(OPC)高碳排放问题，研究了碱激发矿渣-粉煤灰-钢渣(AAGFS)砂浆的碳化性能。研究人员通过定量碳酸盐分区方法，系统评估了前驱体组成对力学强度、碳化深度和微观结构的影响。结果表明，提高GGBFS和SS含量可增强抗压强度，延缓强度劣化，并通过微观结构密实化减缓碳化进程。生命周期评估显示AAGFS砂浆碳足迹显著低于OPC砂浆，凸显其可持续发展潜力。

　　

随着全球气候变化问题日益严峻，建筑行业的碳排放受到广泛关注。传统硅酸盐水泥(OPC)生产过程消耗大量能源并排放大量CO₂，占全球温室气体排放的相当大比例。开发低碳环保的胶凝材料替代传统水泥已成为当务之急。碱激发材料(AAM)作为一种环境友好的水硬性胶凝材料，以其优异的力学性能脱颖而出。这类材料主要利用粉煤灰(FA)、矿渣、钢渣(SS)等工业副产品或固体废弃物制备，不仅能够实现固废资源化利用，还能显著降低碳排放。

然而，碱激发材料在实际应用中仍面临挑战。研究表明，这类材料普遍存在收缩过大和抗碳化性能差的问题。这主要是由于缺乏像Ca(OH)₂这样的碱性组分，使得CO₂能够直接渗透到孔隙结构中与C-S-H或C-(A)-S-H凝胶发生反应，破坏孔溶液的化学平衡，增加孔隙率，最终影响材料的结构稳定性和耐久性。

为了深入理解碱激发材料的碳化行为，研究人员需要重点关注钙硅酸盐相的碳化机制。典型的钙硅酸盐碳化过程遵循溶解-扩散-沉淀路径：CO₂首先溶解在孔溶液中并电离成CO₃^2-和H⁺；在酸性条件下，钙硅酸盐相开始溶解，释放出Ca²⁺离子；这些离子随后扩散并与CO₃^2-结合形成过饱和溶液，最终沉淀出CaCO₃。随着碳化进行，产生的H⁺渗透到富硅区域，促进Ca²⁺的进一步浸出，最终形成核壳结构的碳化产物。

目前对碱激发材料碳化影响的研究主要集中在强度变化和碳化深度测量上。常用的酚酞指示剂法虽然简单便捷，但无法准确区分部分碳化区域，往往低估实际碳化深度。热重分析(TGA)和X射线衍射(XRD)等技术能够更精确评估碳化程度，但存在样品制备复杂、成本高等局限性。定量碳酸盐分析方法虽然已在粉煤灰基胶凝体系中证明有效，但尚未系统应用于碱激发矿渣-粉煤灰-钢渣三元体系。

本研究通过定量碳酸盐分区方法，系统评估了不同前驱体组成的AAGFS砂浆在加速碳化条件下的碳化性能，并建立了完全碳化区域发展的预测模型。同时采用XRD、FTIR和SEM-EDS等微观技术阐明了碳化机理和微观结构变化，并通过生命周期评估(LCA)评价了不同前驱体比例AAGFS混合物的环境影响。

主要技术方法

研究采用定量碳酸盐分区法精确识别完全、部分和未碳化区域，通过加速碳化实验评估不同前驱体组成的AAGFS砂浆性能。使用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜-能谱分析(SEM-EDS)表征微观结构和产物演变，并开展生命周期评估(LCA)量化环境 impacts。所有原材料均来自工业固体废弃物。

前驱体材料

实验选用的前驱体材料包括钢渣(SS)、Ⅰ级粉煤灰(FA)和S95级磨细粒化高炉矿渣(GGBFS)。通过XRD表征了前驱体的晶体结构和物相组成，XRF分析了化学组成。GGBFS、FA和SS的比表面积分别为448.3 m²/kg、226.6 m²/kg和215.4 m²/kg，中位粒径(d₅₀)显示出明显的粒度分布差异。

加速碳化对抗压强度的影响

不同碳化龄期下前驱体组成对抗压强度的变化规律表明，所有试件均遵循典型的先增后减模式。初期强度增长主要归因于富含Ca和Al的GGBFS和SS的高反应活性，这些元素积极参与碱激发反应，形成大量C-(A)-S-H凝胶，提高了微观结构密实度。适度的碳化反应产生的CaCO₃沉淀进一步填充孔隙，有助于强度发展。随着碳化深入，酸性环境导致凝胶结构解聚，孔隙率增加，造成强度下降。

定量碳酸盐分区分析

通过定量碳酸盐分析成功区分了完全碳化区、部分碳化区和未碳化区。随着GGBFS和SS/FA比例的增加，完全和部分碳化区宽度减小，碳化进程减缓。微观结构分析显示，高GGBFS和SS含量的混合物中凝胶形成增强，微观结构更加细化。碳化产物从早期的多晶型转变为后期以方解石为主。

环境效益评估

生命周期评估结果表明，与传统OPC砂浆相比，AAGFS混合物显著降低了碳足迹。不同前驱体比例的AAGFS材料均表现出优越的环境性能，特别是在减少温室气体排放方面具有明显优势，凸显了其作为低碳建筑材料的潜力。

研究结论与意义

本研究通过定量碳酸盐分区方法系统评估了AAGFS混合物在加速碳化下的碳化性能，并评估了不同前驱体组成的碳排放水平。主要结论包括：GGBFS和SS的掺入显著增强了AAGFS混合物的抗压强度；定量碳酸盐分区方法有效区分了碳化区域，增加GGBFS和SS/FA比例可减小完全和部分碳化区宽度；碳化产物从多样晶型向以方解石为主转变；生命周期评估显示碳足迹显著低于传统OPC砂浆。

该研究的创新之处在于首次将定量碳酸盐分区方法系统应用于碱激发矿渣-粉煤灰-钢渣三元体系，为准确评估碳化进程提供了新工具。研究结果不仅深化了对碱激发材料碳化机理的理解，而且为开发高性能、低成本的低碳胶凝材料提供了理论依据和实践指导。通过优化前驱体组成，AAGFS材料在保持良好力学性能的同时，显著提升了抗碳化能力和环境效益，对推动建筑行业绿色低碳转型具有重要意义。