通过乙二醇分解生产氢气的Pt3M（M = 过渡金属）合金催化剂的理性设计：结合机器学习、密度泛函理论和实验方法

《ACS Catalysis》：Rational Design of Pt3M (M = Transition Metals) Alloy Catalyst for Hydrogen Production via Ethylene Glycol Decomposition: Combined Machine Learning, Density Functional Theory, and Experimental Approach

氢能制备方面，研究通过机器学习筛选出Pt3Sc合金催化剂，结合DFT模拟验证其活性（500K下周转频率提高近三倍，活化能降低0.21eV高温区/0.05eV低温区），实验证实Pt3Sc/SiO2在乙二醇水热 reforming 中实现100%氢选择性及更高产率。

　　

将乙二醇（EG）转化为氢气是推动可持续能源发展的一项关键工艺。本研究结合了机器学习、密度泛函理论（DFT）模拟和实验方法，设计并验证了一种高效的金（Pt₃）-钪（Sc）合金催化剂用于氢气生产。首先，利用基于DFT生成的数据集训练了一个监督式深度神经网络模型，该模型采用38维的催化剂属性特征向量以及活性描述符（C₂H₅O₂的结合能）作为标签，用于筛选合金催化剂，最终确定了Pt₃Zr、Pt₃Hf、Pt₃Sc、Pt₃Ta、Pt₃Ti和Pt₃Nb等候选材料。接着，对通过机器学习筛选出的候选材料进行了基于DFT的自由能图计算，最终选定Pt₃Sc合金作为研究对象。随后，通过基于DFT的微观动力学建模（分析了92个基元反应）证实了Pt₃Sc(111)表面的优异活性：在500 K的温度下，Pt₃Sc(111)催化剂的氢气生成活性几乎是Pt(111)的三倍。通过阿伦尼乌斯图（Arrhenius plots）计算得到活化能，发现与Pt(111)相比，Pt₃Sc在高温区域的能量障碍降低了0.21 eV，在低温区域的能量障碍降低了0.05 eV。最后，实验验证进一步证明了Pt₃Sc/SiO₂催化剂的优越性能，在EG的水相重整（APR）过程中，其氢气选择性达到100%，且氢气产率高于Pt/SiO₂催化剂。这项研究通过整合数据驱动、理论和实验方法，将Pt₃Sc确定为一种有前景的氢能催化剂，标志着氢气生产技术的重要进展。