可扩展且耐用的刷式电极，用于局部增强电场处理系统中的水消毒

《ACS ES&T Engineering》：Scalable and Durable Brush Electrodes in Locally Enhanced Electric Field Treatment Systems for Water Disinfection

本研究设计了一种不锈钢刷电极，结合宏微尺度电场增强技术，优化了脉冲波形、频率和电压参数，实现了高效（4-log灭活）且低金属释放的微生物处理。在长期运行中，电极寿命达到半年，较传统纳米线电极提高10倍。主要机制为电穿孔辅以活性氧物种作用，同时反应器结构设计解决了规模化难题。

　　本地增强电场处理（Locally Enhanced Electric Field Treatment, LEEFT）作为一种无需使用氯的水消毒技术，近年来获得了广泛关注。其原理基于电场对微生物细胞膜的物理影响，特别是在电场强度达到一定阈值时，可导致细胞膜形成不可逆的孔洞，从而破坏微生物的结构并使其失活。尽管LEEFT在提高微生物灭活效率方面表现出色，但其实际应用仍然面临两大挑战：电极材料的耐久性以及系统的可扩展性。为了克服这些问题，本研究提出了一种新型的食品级不锈钢刷电极设计，并构建了基于同轴电极的管式反应器，以实现LEEFT技术的长期稳定运行和大规模应用。

传统的电场处理技术（Electric Field Treatment, EFT）主要依赖于高电压脉冲来产生强烈的电场，从而通过电穿孔（electroporation）机制实现对微生物的灭活。然而，高电压和短电极间距带来的高能耗和潜在的安全隐患，限制了其在水处理领域的广泛应用。相比之下，LEEFT通过在电极表面引入微结构（如纳米线）来实现局部电场增强，从而在较低电压下达到相同的灭活效果。这种方法不仅降低了能耗，还减少了对环境的潜在影响。然而，纳米线电极存在容易降解和脱落的问题，导致其使用寿命较短，通常不足一周。此外，纳米线的复杂合成过程也使得LEEFT电极难以实现大规模生产。

为了解决上述问题，本研究采用了一种具有机械和电化学稳定性的食品级不锈钢刷电极。该电极由一根中心杆和多个微米级的毛刷组成，通过合理设计其结构，既实现了宏观电场增强，又在毛刷尖端产生了显著的微观电场增强效应。这种双尺度增强机制使得LEEFT系统能够在较低电压（数伏量级）下实现高效的微生物灭活，同时有效减少了金属释放。实验结果表明，该电极在优化的单极脉冲条件下，能够实现约4个对数的微生物灭活效率，并且在半年内保持稳定运行，金属释放量极低，这比以往纳米线修饰电极的寿命提高了10倍以上。

在实验设计方面，研究团队首先构建了基于同轴电极的管式反应器。该反应器的外电极采用食品级不锈钢管，而中心电极则为不锈钢刷电极。通过控制水流速度、电场强度、脉冲频率和占空比等参数，研究人员对LEEFT系统的性能进行了系统优化。实验结果表明，单极脉冲，尤其是具有高占空比和高频率的脉冲，能够显著提升灭活效率。同时，实验还发现，当脉冲频率提高时，金属释放量也随之减少，这可能与电极表面的电化学稳定性有关。然而，由于金属释放量仍然存在一定水平，因此在实际应用中，仍需进一步研究其对饮用水安全的影响。

在微生物灭活机制方面，研究团队通过流式细胞术、扫描电子显微镜（SEM）和控制实验，确认了LEEFT主要依赖于电穿孔效应，同时辅以活性氧（ROS）的作用。控制实验中，使用甲醇（一种常见的自由基清除剂）测试了ROS对灭活效率的影响，结果表明ROS在灭活过程中发挥了重要作用，但即使在完全抑制ROS的情况下，LEEFT仍然能够实现约2个对数的灭活效果，说明电穿孔是主要的灭活机制。此外，流式细胞术分析还显示，灭活后的细菌细胞膜发生严重破坏，进一步支持了电穿孔的作用。然而，由于ROS的瞬时性和检测难度，其在LEEFT系统中的具体作用仍需进一步研究。

在长期运行测试中，研究团队发现该不锈钢刷电极在半年内仍能保持稳定的灭活效率，同时金属释放量远低于环保标准。然而，电极在使用过程中仍出现了一定程度的腐蚀，尤其是在电极末端和毛刷与中心杆的连接处。这种腐蚀现象可能与电场分布不均、电流密度较高以及电极结构设计有关。尽管如此，主电极结构仍然保持完整，表明该电极具有较高的耐久性。为了进一步提高其使用寿命，未来的研究可以聚焦于电极末端的加固设计，以及如何有效清除腐蚀产物以实现电极的重复使用。

LEEFT技术的优势在于其无需化学消毒剂，避免了消毒副产物（DBPs）的生成，同时具有广泛的杀菌能力，适用于多种微生物，包括革兰氏阴性菌和阳性菌。然而，当前研究仍存在一些局限性。首先，实验仅使用了大肠杆菌（E. coli）作为模型微生物，未涉及其他类型的微生物，如耐药菌或藻类。因此，未来需要进一步验证LEEFT对不同微生物的灭活效果，以确保其在实际水处理中的广泛适用性。其次，实验中使用的去离子水具有较低的电导率（0.5–1 μS/cm），而实际饮用水的电导率通常更高（50–200 μS/cm），这可能会影响电场分布和电化学反应的强度，进而影响灭活效率。因此，研究团队建议未来应进一步探索LEEFT在高电导率水体中的应用效果，包括溶解有机物、浊度、离子强度和pH值等因素对灭活效率的影响。

此外，本研究还探讨了LEEFT系统的可扩展性问题。通过将多个反应器串联使用，研究人员发现随着反应器数量的增加，灭活效率也随之提高。然而，随着反应器数量的增加，灭活效率的提升幅度逐渐减小，这可能是由于水流速度较快导致微生物在反应器之间发生混合，从而减少了其在电场强度较高的区域暴露的时间。因此，在设计实际应用系统时，需考虑如何优化水流速度和反应器布局，以提高整体灭活效率。同时，由于当前不锈钢刷电极的长度受限于制造工艺，未来可以通过改进电极结构或采用模块化设计，以进一步提高系统的处理能力。

LEEFT技术的另一大优势在于其模块化和可定制性。不锈钢刷电极的设计使得电极的制造过程更加简单，避免了纳米线电极所需的复杂合成步骤。这种设计不仅降低了生产成本，还提高了系统的可扩展性，使其更适合应用于分布式水处理系统。此外，该电极的电化学稳定性使其在实际应用中更加安全可靠，为饮用水消毒提供了一种无化学残留、高效且可持续的解决方案。

尽管LEEFT技术在实验室条件下表现出色，但其在实际水处理中的应用仍需进一步优化。例如，如何在高电导率的水体中维持稳定的电场分布，如何提高系统的处理效率以适应大规模水处理需求，以及如何在实际操作中进一步减少金属释放，都是未来研究的重点方向。此外，LEEFT技术的能耗问题也需要关注，尤其是在高频率脉冲条件下，可能会导致更高的电能消耗。因此，未来的研究可以探索如何在保证灭活效率的同时，进一步降低能耗，以实现更高效的水处理。

总体而言，本研究通过引入食品级不锈钢刷电极，成功解决了LEEFT技术在电极耐久性和系统可扩展性方面的关键问题。该电极在优化的单极脉冲条件下，能够实现高效的微生物灭活，同时保持较低的金属释放量。实验结果表明，该系统在半年内仍能保持稳定的性能，为LEEFT技术的实际应用提供了坚实的理论基础和实验支持。未来，随着对LEEFT技术的进一步研究和优化，其有望成为一种更加广泛使用的水消毒手段，特别是在饮用水处理和环境工程领域。