森林树木中大气汞（Hg）、铅（Pb）、铝（Al）和细颗粒物（PM2.5）的储存与排放

《Environmental Science & Technology》：Storage and Export of Atmospheric Hg, Pb, Al, and Fine Particulate Matter (PM2.5) from Forest Trees

大气沉降中细颗粒物（PM2.5）和金属（Hg、Pb、Al）在成熟森林树冠中强烈滞留并长期储存，其释放机制与溶解有机碳（DOC）和细颗粒有机物（FPOM）密切相关。通过 fallout radionuclide（FRN）年代学结合树冠质量平衡分析，发现树冠储存的 legacy（历史）沉积物占当代通量10–100倍，且汞的干沉降吸收效率与湿沉降类似。研究揭示了森林冠层作为大气污染物长期储库的作用及其对地表环境的影响机制。

　　森林树冠在大气污染物的沉积和储存方面扮演着重要角色，这一发现为我们理解森林生态系统中重金属的生物地球化学循环提供了新的视角。研究表明，成熟森林中的树木能够高效地截留和储存细颗粒物（PM2.5）以及多种金属元素，包括汞（Hg）、铅（Pb）和铝（Al），这些物质可以被储存在树冠的非叶片组织中，如地衣、苔藓、霉菌、树皮和树冠土壤，这一区域被称为“phyllosphere”。这些储存在树冠中的物质可以持续数十年，甚至更长的时间，对当前的暴露途径产生深远影响。

### 1. 树冠对大气污染物的截留作用

树冠不仅是大气污染物的物理拦截者，还通过复杂的吸收和储存机制对污染物进行长期保留。在本研究中，通过全树采样和通过冠（throughfall）及落物（litterfall）的分析，发现树冠对细颗粒物和金属的截留效率与通过冠和落物的总量相当，分别达到56%和52%。这意味着，大气中的污染物在树冠中的吸收和储存过程并不局限于新鲜的沉积，而是包含了长期积累的“遗留”污染。这些遗留污染可能源于过去几十年的工业排放，尽管当前的大气沉积量已经大幅下降，但这些长期储存的污染物仍然可以通过树冠的释放过程进入通过冠和土壤系统，从而影响当前的生态循环。

### 2. 汞的特殊吸收机制

汞的积累和释放过程与其它金属有所不同。研究发现，汞主要通过气态元素汞（GEM）的直接吸收进入树冠，而像铝这样的地壳来源金属则可能更多来源于周围生态系统的再悬浮。这种差异导致汞在树冠中的储存量远高于铝，甚至达到当前沉积量的10至100倍。此外，汞在树冠中的释放过程可能受到溶解有机碳（DOC）和细颗粒有机物（FPOM）的影响，这些物质在金属、碳和水循环之间存在紧密联系，使得汞的储存和释放过程更加复杂。

### 3. 研究方法与数据来源

为了准确评估树冠对大气污染物的截留和储存能力，研究人员采用了放射性同位素年代测定法（FRN chronometry）来追踪污染物在树冠中的积累时间。这种方法通过测量如铍-7（⁷Be）和铅-210（²¹⁰Pb）等放射性同位素的衰变过程，来推断污染物在树冠中的停留时间。研究中还结合了通过冠、落物以及土壤测量等多种数据来源，以构建完整的树冠质量平衡模型。例如，⁷Be的半衰期为54天，而²¹⁰Pb的半衰期为22.3年，这种差异使得研究人员能够区分新沉积和旧沉积对树冠中金属浓度的影响。

### 4. 研究结果与讨论

通过对一棵68年生的红橡树进行采样分析，研究人员发现树冠中的金属储量远高于通过冠和落物中的沉积量。例如，树冠中储存的²¹⁰Pb量为当前沉积量的11倍，而汞的储存量则为当前沉积量的2倍。这些结果表明，树冠不仅是大气污染物的临时储存库，还可能成为长期污染源。此外，研究还发现，不同树冠组织对污染物的截留能力存在差异，其中活体表面（如苔藓、地衣）对汞的截留能力显著高于其他部分。

### 5. 金属的生物地球化学循环

树冠的金属储存和释放过程对整个森林生态系统的生物地球化学循环具有重要影响。一方面，树冠通过截留和吸收大气中的细颗粒物和金属，减少了其进入土壤系统的速度；另一方面，随着树冠中储存的金属逐渐释放，它们会通过通过冠和落物进入土壤，进而影响土壤中的金属浓度和生物可利用性。这种动态平衡过程使得树冠成为连接大气和土壤之间的重要桥梁。

### 6. 金属的来源与再悬浮

金属的来源可以分为两类：一类是来自大气中的直接沉积，如汞和铅；另一类则是来源于地壳的再悬浮，如铝和铁。这些再悬浮的金属通常具有较大的颗粒尺寸，因此在通过冠和落物中的浓度较高。然而，由于再悬浮过程的复杂性，研究人员难以准确量化其对树冠中金属浓度的贡献。此外，树冠中储存的金属可能受到多种因素的影响，如降雨量、树冠结构、以及土壤中污染物的再悬浮。

### 7. 未来研究方向与挑战

尽管本研究提供了重要的数据支持，但仍然存在一些未解的问题。首先，如何准确区分树冠中金属的来源，特别是如何量化再悬浮和生物代谢对金属浓度的影响，仍然是一个挑战。其次，如何将树冠中的金属储存和释放过程推广到更大范围的森林生态系统，需要更多的研究支持。此外，由于树冠的复杂性和多样性，不同树种和环境条件下，金属的储存和释放机制可能有所不同，因此需要进行更广泛的样本采集和分析。

### 8. 研究意义与生态影响

树冠对大气污染物的截留和储存能力，不仅有助于减少污染物对生态系统的直接冲击，还可能对大气、通过冠和土壤中的污染物浓度产生长期影响。这种影响可能在某些情况下超过当前的沉积量，从而形成“遗留”污染。因此，理解树冠中的金属储存和释放机制，对于评估污染物对生态系统的长期影响具有重要意义。此外，这一研究还强调了通过冠和落物作为监测工具的潜力，可以帮助更准确地评估森林生态系统中污染物的输入和输出。

### 9. 金属的年龄与储存时间

研究还发现，树冠中储存的金属具有较长的年龄，这使得它们在生态系统中的作用更加复杂。例如，通过⁷Be和²¹⁰Pb的比值，研究人员可以估算出不同树冠组织中金属的年龄，发现一些树冠部分的金属年龄可以达到几十年。这种长期储存机制可能对重金属在生态系统中的行为产生深远影响，特别是在某些污染物的半衰期较长的情况下。

### 10. 生态系统中的金属循环

森林生态系统中的金属循环是一个复杂的动态过程，涉及多个阶段和多种机制。树冠作为重要的储存和释放媒介，其作用可能被低估。通过本研究，我们认识到，树冠不仅是大气污染物的物理拦截者，还可能通过化学吸附和生物过程对污染物进行长期保留。这种保留机制可能在某些情况下导致污染物的持续释放，从而对生态系统的金属浓度产生长期影响。

### 11. 汞的特殊行为

汞的积累和释放行为与其他金属有所不同，主要通过气态元素汞（GEM）的直接吸收进入树冠。这种机制使得汞在树冠中的储存量远高于其他金属。然而，由于汞的挥发性和再释放过程，研究人员难以准确量化其在树冠中的储存和释放量。此外，汞的再释放可能受到多种因素的影响，如降雨量、温度变化以及树冠的物理结构。

### 12. 未来研究的建议

为了更全面地理解森林生态系统中金属的生物地球化学循环，未来的研究需要进一步探索树冠中金属的储存和释放机制。这包括对不同树种、不同环境条件以及不同时间尺度下的研究。此外，还需要结合先进的技术手段，如遥感和摄影测量，来扩大研究范围，提高数据的准确性和代表性。通过这些方法，可以更有效地评估树冠对大气污染物的长期影响，并为环境管理和政策制定提供科学依据。