相对湿度调节光吸收性碳质气溶胶的光化学老化过程：来自环境氧化流反应器的研究见解

《Environmental Science & Technology》：Relative Humidity Modulates Photochemical Aging of Light-Absorbing Carbonaceous Aerosols: Insights from Ambient Oxidation Flow Reactor

大气碳质气溶胶光化学老化模拟显示黑碳低湿下吸光性减弱高湿增强而棕黑碳在两种湿度下均漂白但高湿加速其机理涉及涂层反应和氧化速率差异对气候模型有重要启示

　　

吸光的碳质气溶胶（LACs），包括黑碳（BC）和棕碳（BrC），对地球的辐射平衡和全球气候有着显著影响。然而，它们在大气中的老化过程及其相关的光学变化仍尚未得到充分理解。在这项研究中，使用氧化流反应器（OFR）模拟了在不同相对湿度（RH）条件下环境中的LACs的原位光化学老化过程。研究探讨了黑碳和棕碳吸收特性的变化及其背后的机制。在低相对湿度条件下，黑碳的吸收能力主要减弱；而在高相对湿度条件下，其吸收能力显著增强。这种对比行为可以归因于黑碳表面涂层过程的变化：在低相对湿度下，原有涂层主要被破坏；而在高相对湿度下，会形成更多倾向于覆盖黑碳的二次物质。值得注意的是，黑碳吸收能力的增强对硝酸盐、铵盐和二次有机气溶胶（SOA）的形成更为敏感，而对硫酸盐的影响较小。棕碳在两种相对湿度条件下都表现出光学漂白现象，但在高相对湿度条件下，光漂白速率显著加快，且这种变化发生在光化学老化天数小于5天的范围内。这主要是由于来自生物质燃烧的棕碳色素在水相中的光氧化降解速率增加了两倍；而非生物质来源的棕碳则表现出与相对湿度无关的光漂白现象。这些发现表明，相对湿度强烈影响LACs的化学和光学老化过程，这对它们的辐射强迫效应以及气候模型中的准确模拟具有重要意义。