一种基于梯度的直接方法，用于设计具有高临界温度的超导体：通过自适应约束利用领域知识

《Digital Discovery》：A straightforward gradient-based approach for designing superconductors with high critical temperature: exploiting domain knowledge via adaptive constraints

材料设计旨在发现具有所需特性的新化合物，但传统方法存在搜索空间狭窄的问题，而生成模型难以灵活整合领域知识。本文提出知识整合自适应梯度优化框架（KIAGO），通过结合预测模型梯度优化与掩码策略，有效探索化学组成空间。实验表明，KIAGO在超导体发现中显著优于传统元素替代和扩散生成模型，成功提出具有更高临界温度的新材料，包括与文献报道的氢化物超导体具有相同元素组合的候选物。该方法通过初始化策略避免局部最优，掩码控制元素类型与数量，整数损失函数确保化学计量比的整数性，实现了高效、灵活的材料设计。

　　材料设计是推动技术进步的关键领域，尤其是在探索新型超导材料方面具有重要意义。传统的方法依赖于元素替换，虽然这种方法可以灵活地整合各种领域知识，但其搜索空间有限，难以发现更多潜在的材料组合。相比之下，深度生成模型能够高效地探索广阔的化学空间，但它们在整合领域知识方面存在局限，难以适应性地将物理知识，如氧化态、离散化成分比、元素类型及其丰度等，融入到材料设计过程中。为了解决这一矛盾，我们提出了一种基于梯度的材料设计框架，称为“知识集成自适应梯度优化”（KIAGO），它结合了传统方法的灵活性和深度学习的计算效率，从而实现了更高效的材料优化。

KIAGO的核心理念是通过结合预测模型及其梯度信息来优化化学成分，使材料具备所需的目标性质。这一方法避免了传统深度生成模型的某些局限性，如难以有效整合物理知识。通过使用掩码和特殊的损失函数（如整数损失函数），KIAGO能够灵活地应用多种约束条件，从而确保生成的材料符合实际的物理和化学要求。此外，KIAGO还通过从现有数据库中选取具有潜力的候选材料作为初始优化点，提高了搜索效率，避免了可能陷入低效解决方案的风险。

KIAGO的框架基于梯度优化方法，利用预训练的模型和其梯度来优化输入表示。具体而言，它使用了两个预训练的预测模型：一个是用于预测超导转变温度（Tc）的模型，另一个是用于预测形成能的模型。通过这两个模型，KIAGO能够同时优化Tc和形成能，确保生成的材料不仅具有较高的超导转变温度，还具备良好的热力学稳定性。这种方法允许我们灵活地调整优化过程，从而在材料设计中引入更多物理知识，如氧化态和整数成分比等。KIAGO通过设定不同的超参数，如α和β，对Tc和形成能的优化权重进行调节，使得材料设计更加精准。

为了提高优化的稳定性，KIAGO采用了掩码机制，用于控制元素类型。通过将化学成分分为固定部分和可优化部分，并利用掩码选择允许使用的元素，KIAGO能够有效地限制优化范围，从而确保生成的材料符合特定的物理约束。这种方法不仅增强了对元素类型的选择控制，还使得优化过程更加适应不同的材料设计需求。例如，在某些情况下，我们可以固定某些元素，如钡，而排除其他元素，如氦，以确保优化过程不会偏离目标。

此外，KIAGO还引入了整数损失函数，以确保生成的材料成分比符合整数要求。在优化过程中，该损失函数引导化学成分向整数比靠拢，从而使得最终的材料成分更符合实际的化学结构。例如，假设每个晶胞包含4个原子，KIAGO会将化学成分调整为0.00、0.25、0.50、0.75和1.00这样的整数比。这种方法避免了传统方法中由于成分比不是整数而导致的结构不稳定性问题，使得生成的材料更加现实和可行。

在优化过程中，KIAGO采用了两阶段优化策略。第一阶段主要优化Tc和形成能，使用预训练的模型及其梯度进行计算。第二阶段则引入了整数转换和最大原子数约束，以确保生成的材料成分比既符合整数要求，又不会包含过多的元素。这种分阶段的优化策略使得KIAGO能够在保持计算效率的同时，实现对材料成分的精确控制。

实验结果显示，KIAGO在多个方面表现优异。首先，它能够生成比传统元素替换方法和深度生成模型（如SuperDiff）更高效的高Tc材料。在实验中，KIAGO在优化过程中能够生成具有更高Tc值的候选材料，同时避免了传统方法可能陷入的局部最优问题。其次，KIAGO能够有效控制元素替换，确保替换后的材料满足电荷中性和电负性平衡的要求。这种方法在材料设计中非常重要，因为它能够确保材料的化学稳定性。

KIAGO还能够生成新型的氢化物超导材料。许多已知的氢化物超导材料具有较高的氢含量，且通常由氢和少量其他元素组成。为了生成这些材料，KIAGO对优化过程进行了调整，使其能够生成含有至少40%氢的材料，并限制总的原子数不超过15个。这种设计不仅扩大了搜索空间，还使得KIAGO能够探索更多可能的氢化物组合。

尽管KIAGO在多个方面表现出色，但它仍然存在一些局限性。例如，其性能依赖于预测模型的准确性。目前，我们的Tc预测模型虽然在性能上具有竞争力，但仍然可能存在一定的误差。此外，由于SuperCon数据集缺乏压力信息，KIAGO在处理氢化物超导材料时无法考虑压力对材料性能的影响。因此，未来的改进可能包括使用更准确的预测模型、更复杂的模型架构或更丰富的数据集，以进一步提高材料设计的精度和可靠性。

KIAGO的成功在于它将物理知识与机器学习的计算能力相结合，提供了一种高效、灵活的材料设计方法。这种方法不仅能够生成高Tc材料，还能够探索更广泛的化学空间，从而为新型材料的发现提供了新的可能性。随着机器学习技术的不断发展，未来可能会有更准确的模型和更丰富的数据集可用，这将进一步提升KIAGO的性能，使其在材料设计领域发挥更大的作用。KIAGO的框架为材料科学的研究提供了新的工具，使得研究人员能够在不依赖传统方法的情况下，更高效地探索和设计具有特定性能的材料。