将单个铁（Fe）原子周围的镍（Ni）原子激活至第三近邻位置，从而形成高活性位点，用于无需铂族金属（PGM）的阴离子交换膜燃料电池

《Energy & Environmental Science》：Activating Ni atoms up to the third nearest neighbor around single-atom Fe into highly active sites for PGM-free anion-exchange membrane fuel cells

质子交换膜燃料电池中，通过单原子Fe激活Ni至第三近邻位点制备FeNi单原子合金催化剂，显著提升氢氧化反应活性，质量活性达67.58 A g?1，峰值功率密度729.4 mW cm?2（纯Ni的4.4倍），与无铂阴极配合仍保持优异性能。

　　

阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）因其双极结构而备受关注，这种结构使得所有不含铂族金属（PGM）的催化剂都能被使用。作为唯一一种能够参与阳极氢氧化反应（HOR）的不含PGM的金属，基于镍的金属在燃料电池中的性能较低，无法与阴极氧还原反应（ORR）相匹配，因为其活性位点的利用率较低。在这里，我们将镍原子与单个铁原子激活，激活范围扩展到铁原子的第三近邻位置。所制备的Fe₁Ni单原子合金催化剂（命名为Fe₁Ni_SAA–O@CN）表现出高达67.58 A g/Ni^?1的质量活性。更重要的是，使用Fe₁Ni_SAA–O@CN/C作为阳极的AEMFC的峰值功率密度（PPD）达到了729.4 mW cm^?2，是纯镍基阳极催化剂的4.4倍，超过了大多数先前报道的镍基阳极催化剂。此外，当这种催化剂与不含PGM的阴极催化剂配对使用时，获得了显著的PPD，达到420.9 mW cm^?2，进一步凸显了该催化剂的优异性能。原子分辨率电子能损失谱（EELS）分析和密度泛函理论（DFT）计算表明，铁掺杂剂周围的镍原子（直至第三近邻位置）通过铁原子的电荷转移被转化为活性位点，从而提高了氢氧化反应的活性。这项研究为进一步提高不含PGM的AEMFC的性能提供了新的设计思路。