利用层次化的铜-有机结构增强二氧化碳电还原过程中的C2生成：一种用于先进金属-有机框架催化剂的分子工程方法

《Journal of Materials Chemistry C》：Enhancing C2 production in CO2 electroreduction using hierarchical copper–organic links: a molecular engineering approach for advanced metal–organic framework catalysts

CO?电催化还原（CO?RR）通过太阳能和风能驱动实现化学能储存，但三相界面复杂性和多电子转移中间体线性比例导致活性低、选择差等问题。本研究设计了一种基于分层铜-有机连接的二维MOF分子工程体系，CuBTC-265℃催化剂活性表面积大，CO?吸附增强，在-1.2 V vs RHE下实现C?H?选择性达65.6%，总法拉第效率82.94%。

　　

将太阳能和风能应用于促进二氧化碳（CO?）的电催化还原（CO?RR）是一种将间歇性可再生能源转化为化学能的变革性方法，从而推动实现双碳目标。然而，复杂的气体-电极-电解质三相界面以及多电子/多质子转移中间体的线性比例关系给CO?RR带来了重大挑战，包括电催化活性低、电流密度有限、选择性差和稳定性不足等问题。有机/无机杂化催化剂结合了非均相无机催化剂和均相分子催化剂的优势，为解决这一问题提供了有希望的方案。本文设计了一种基于层次化铜-有机连接的二维配位网络的分子工程金属-有机框架（MOF）系统。经过煅烧的CuBTC（CuBTC-265°C）具有较大的活性表面积，并能增强对反应中间体的吸附能力。在-1.2 V（相对于RHE）的电压下，该催化剂对C?H?的法拉第效率（FE）达到45.2%，对CO?产物的FE为65.6%，对C?-C?产物的综合FE为82.94%。这项研究为CO?RR用铜催化剂的设计提供了机制上的见解。