利用极高能量损失的电子能量损失谱（EELS）技术，在Ru-TiO2界面实现了空间分辨的几何结构和电子结构研究

《Small》：Spatially Resolved Geometric and Electronic Structure at Ru-TiO2 Interface by EELS at Very High Energy Losses

通过高能损失电子能量损失谱（EELS）和扫描透射电镜（STEM）分析，揭示了Ru纳米颗粒与不同晶相TiO?（P25、锐钛矿、金红石）界面原子尺度结构和电子特性差异。研究发现，Ru/P25界面具有原子级薄TiO?覆盖层，Ti3?比例（30.2%）和金属-氧化物电荷转移显著低于其他晶相，导致CO吸附增强并促进其氢化为CH?，CO?转化率>99%，CH?选择性>96%。该成果为通过调控金属-氧化物界面设计高效催化剂提供了新策略。

　　

摘要

金属纳米颗粒与氧化物载体之间的界面结构对催化性能有着至关重要的影响，然而在原子尺度上解析它们的局部几何结构和电子特性仍然具有挑战性。在这项研究中，采用了经过像差校正的扫描透射电子显微镜（STEM）结合单色电子能量损失谱（EELS），并在极高的能量损失（>2000 eV）条件下，对具有不同TiO₂晶相的催化剂中的Ru–TiO₂界面进行了研究。高分辨率的STEM和EELS映射揭示了TiO_x覆盖层的相依赖性结构：在Ru/P25-TiO₂中为原子级薄层，而在金红石和锐钛矿载体上的相应结构则为较厚的非晶态或岛屿状。对Ti-L₂,₃和O-K边的精细结构分析表明，Ru/P25-TiO₂中Ti³⁺的比例较低（30.2%），且Ru向TiO₂的电荷转移减少，这增强了CO的吸附并促进了其氢化为CH₄。对Ti-K光谱进行的扩展能量损失精细结构（EXELFS）分析进一步显示Ti─O键的长度延长（1.86 ? vs 原体1.83 ?），表明形成了Ti³⁺-O_V-Ru^δ+界面位点。这些界面特性与优异的CO₂氢化性能相关，实现了超过99%的CO₂转化率和96%的CH₄选择性。这项工作突显了高分辨率EELS和EXELFS在揭示亚纳米级界面结构方面的强大能力，并为通过调控金属-载体相互作用来合理设计催化剂提供了一种新策略。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。