基于机器学习的密度泛函理论优化技术，用于加速PtPd基高熵合金在氢演化催化中的应用

《International Journal of Minerals Metallurgy and Materials》：Machine learning-accelerated density functional theory optimization of PtPd-based high-entropy alloys for hydrogen evolution catalysis

高熵合金（PtPdXYZ）作为氢演化反应催化剂，通过机器学习加速的密度泛函理论计算，筛选出PtPdRuCoNi(111)表面，其氢吸附自由能-0.03 eV和d带中心-1.85 eV显示优异活性，优于Pt(111)，XGBR模型RMSE为0.128 eV。

　　

摘要

高熵合金（HEAs）由于其成分多样性和协同效应，已成为氢演化反应（HER）中极具前景的催化剂。在这项研究中，采用了机器学习加速的密度泛函理论（DFT）计算方法来评估基于PtPd的高熵合金的催化性能，其化学式为PtPdXYZ（X、Y、Z = Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Ag、Au；X ≠ Y ≠ Z）。在筛选出的56种HEA(111)表面中，PtPdRuCoNi(111)表现最为出色：其吸附能量（E_ads）介于?0.50至?0.60 eV之间，d带中心能量为?1.85 eV，表明其具有较高的催化活性。该表面的氢吸附自由能（ΔG_H*）为?0.03 eV，优于Pt(111)，在吸附与解吸过程中实现了更好的平衡。特别是极端梯度提升回归（XGBR）机器学习模型，在保持高准确率（均方根误差RMSE = 0.128 eV）的同时显著降低了计算成本。这些结果展示了高熵合金在高效且可持续的氢生产方面的潜力。