通过机器学习得到的势能表面上的测地线构建方法来定位从头算过渡态

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Locating Ab Initio Transition States via Geodesic Construction on Machine-Learned Potential Energy Surfaces

高效可靠地识别和优化过渡态结构是计算化学长期挑战，传统方法依赖大量ab initio计算生成初始猜测，易陷入势能面异质临界点。本文提出基于机器学习势能面（MLP）几何路径构建过渡态初始猜测的新算法，平均减少30%准牛顿优化步骤，完全替代ab initio计算。

　　

在计算化学中，高效且可靠地识别和优化过渡态结构一直是一个长期存在的挑战。传统的状态链方法需要数百甚至数千次从头算（ab initio）计算来为局部拟牛顿优化器生成初始猜测值，而这些计算存在持续的风险，即可能会在势能面（PES）上收敛到另一个稳定点。在这里，我们展示了通过使用机器学习势（MLPs）在PES上构建反应物和产物结构之间的测地线路径，可以获得高质量的过渡态优化猜测结构。我们提出了一种用于优化这种测地线路径的算法以及相关的代码库。我们使用最新的eSEN-sm-cons MLP验证了这种方法的有效性。平均而言，沿着这些MLP测地线的最高能量点所需的拟牛顿优化步骤比完全基于从头算的冻结字符串方法得到的猜测值少30%，从而显著加快了后续的结构优化过程。因此，我们的方法完全消除了从头算计算生成过渡态猜测值的需要，并大幅提高了结构优化的速度。在机器学习势能面上构建测地线路径有望成为高效解析复杂化学反应网络的一种有用方法。