动态聚合物的超分子化学回收

《Nature Nanotechnology》：Supramolecular chemical recycling of dynamic polymers

提出基于超分子化学原理的塑料回收方法，通过动态共价键和氢键自组装的协同作用实现溶剂-free、催化剂-free的高效单体再生。120℃热活化下，高结晶度聚二硫化合物可逆分解为>90%纯度单体，再生后保持原机械性能。

　　

摘要

目前用于回收合成塑料的化学方法主要依赖于催化反应来断裂共价键，或在塑料结构中引入较弱的化学键。在前一种方法中，由于塑料的热力学稳定性，解聚过程仍然是一个能量消耗较大的步骤；而在后一种方法中，塑料的可回收性通常会牺牲其机械性能。在这里，我们提出了一种超分子化学原理，该原理能够在无需催化剂和溶剂的情况下实现一系列动力学稳定的聚(二硫化物)从聚合物到单体的转化。通过结合两个动态化学平衡过程——侧链的氢键自组装堆叠和主链的动态共价聚合——我们可以利用简单的溶剂化/脱溶剂循环来可逆地调节单体-聚合物之间的平衡。基于这一原理，我们合成了热力学上不稳定的、但在动力学上稳定的聚(二硫化物)，这些聚合物具有高结晶度和可调的机械性能。在120°C的温和热处理下，这些塑料可以很容易地被回收为结晶态的单体，且产率较高，单体纯度超过90%。这些单体随后可用于重新生成与原始聚合物质量相当的新聚合物。我们的发现为设计闭环可回收的合成聚合物提供了一条超分子途径。