基于贝叶斯优化与校准层策略的自驱动物理气相沉积系统实现银薄膜光学性能精准调控

《npj Computational Materials》：A self-driving physical vapor deposition system making sample-specific decisions on the fly

本研究针对物理气相沉积(PVD)过程中因基底条件和腔室环境细微差异导致的薄膜性能不可重复性问题，开发了一套集成机器人样本处理、原位光学表征与贝叶斯机器学习的自驱动PVD平台。通过引入校准层量化隐藏参数，系统在主动学习阶段高效探索参数空间，在自适应测试阶段平均仅需2.3次尝试即可实现用户指定光学反射率目标（偏差<0.025）。该工作为复杂材料体系的高通量优化提供了可扩展的解决方案，彰显了自驱动实验室在加速材料发现方面的变革潜力。

　　

在材料科学领域，物理气相沉积(PVD)技术是制备功能薄膜的关键手段，但传统人工调控方式存在效率低下、难以复现的痛点。由于基底表面粗糙度、腔室残余压力等"隐藏参数"的微妙影响，沉积参数（如蒸发源温度、沉积时间）与薄膜光学性能之间难以建立确定性映射关系。银薄膜作为经典光学材料，其反射率(?)和吸收率(??)对沉积条件极为敏感：超薄银膜先形成孤立岛状结构，随厚度增加逐渐聚结成连续层，此过程中有效介电函数持续变化；蒸发源温度通过调节原子沉积速率影响表面弛豫时间，进而改变孔隙率和消光系数。这种多物理机制耦合的特性，使基于简单物理定律的建模困难重重，亟需智能化的材料优化新范式。

为解决这一挑战，芝加哥大学研究团队在《npj Computational Materials》发表研究，构建了集超高真空腔体、72样本位机器人处理系统、原位光学表征与机器学习于一体的闭环自驱动PVD平台。该系统通过五束p偏振激光（443/514/689/781/817 nm）实时监测薄膜光学性能，创新性地采用校准层策略：每个样本先沉积标准条件（875°C、1000秒）下的5 nm校准层，其反射率(?_c)作为量化隐藏参数的指标，使高斯过程回归(GPR)模型能够动态适应样本特异性条件。

关键技术方法包括：1）采用高斯过程回归建立沉积参数（温度T、时间t、波长λ、校准层反射率?_c）与光学性能的概率映射；2）通过主动学习阶段最大化模型不确定性以高效探索参数空间；3）在自适应测试阶段结合损失函数优化与实时模型更新，实现光学性能的精准定制；4）利用机器人样本处理系统实现72个样本的连续无人化实验，累计获取超2万组数据点。

系统设计

研究以银薄膜为模型材料，通过MATLAB控制脚本实现硬件全自动化操作。光学测量定义反射功率比?=P_r/(P_r+P_t)和吸收率??=(P_i-P_r-P_t)/P_i，每98秒完成全波长循环测量。与既往仅将光学信号用于膜厚监控的研究不同，该平台首次将实时光学数据直接用于机器学习模型训练。

校准层

针对基底与腔室条件波动导致的沉积动力学变异，研究团队提出物理校准层概念。通过将?_c作为模型输入参数，系统成功将原本复杂的4维优化问题降维处理，显著提升模型对实验环境涨落的适应性。

主动学习

预训练阶段采用9个样本初始化模型，温度均匀采样于820-880°C范围。主动学习阶段通过优化公式T_selected=argmax_T{σ?_?(T,?_c)}选择不确定性最大的参数点进行探索。经过8次迭代后，参数空间平均不确定性降至0.032，最大不确定性收敛至0.056，表明模型已充分掌握参数-性能映射关系。

自适应测试：单波长?靶标

针对五个随机单波长目标，系统通过损失函数?_λ=(μ_?,λ-?_λ^target)²+4σ_?,λ²+μ_??,λ²+4σ_??,λ²结合Adam优化器预测最优沉积条件。结果显示平均仅需2.3次尝试即可实现反射率偏差小于0.025的目标，预测值与实测值的平均绝对误差(MAE)低至0.0267。对照组实验（无校准层与主动学习）需3.6次尝试且MAE升至0.0618，验证了新方法的优越性。

模型进一步揭示了沉积速率（通过温度T体现）对光学常数的非线性影响：在低?_c条件下，880°C恒为最小化吸收率的最优温度；而高?_c时最优温度呈现复杂变化规律（如先降后升、相对恒定等），凸显了基于样本特异性条件动态决策的必要性。

自适应测试：多波长?靶标

系统成功实现(?₄₄₃^target=0.85, ?₇₈₁^target=0.47)与(?₄₄₃^target=0.85, ?₇₈₁^target=0.35)双目标光谱调控。通过分析?_c与可实现光学性能的边界关系（图6），系统能智能终止?_c<0.0292的不利沉积尝试，展现资源优化决策能力。

讨论与展望

该研究通过校准层策略、主动学习与自适应优化的有机结合，建立了可扩展的自驱动PVD范式。虽然当前系统尚缺乏基底温度控制等功能，但其核心方法学具有普适性：原位光学表征可拓展至光谱椭偏仪、反射高能电子衍射(RHEED)等技术；校准层概念可通过增加沉积轨迹检查点升级为实时自适应控制框架。研究不仅实现了实验流程自动化，更通过高维约束优化、实时可行性评估等高级功能，将自驱动实验室的自主性推向前沿。

这项工作标志着材料研究范式的转变：从依赖物理直觉的试错模式，迈向数据驱动、闭环优化的智能时代。通过38个样本的高通量实验，系统不仅精准制备了目标光学性能的银薄膜，更挖掘出传统方法难以发现的参数-性能关联，为复杂材料体系的逆向设计奠定了方法论基础。随着表征技术与优化算法的持续融合，自驱动实验室有望在光电材料、超表面等领域催生更多突破性发现。