化学有序化驱动的Janus纳米结构中等离子体热载流子的调制

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Chemical ordering-driven modulation of plasmonic hot carriers in Janus nanostructures

本研究通过第一性原理模拟比较AgAu–CdSe与AuAg–CdSe异质结的等离子体激元增强光催化性能，发现化学有序排列显著影响电子杂化、热载流子分布及注入效率，为优化光催化性能的纳米结构设计提供理论依据。

　　

Janus双金属纳米结构为在等离子体增强光催化中实现定向电荷分离提供了一种有前景的方法，尽管金属域内的化学有序性对其影响尚未得到充分研究。在这项研究中，我们对两种典型的异质结构（AgAu–CdSe和AuAg–CdSe）进行了比较理论分析，利用第一性原理模拟来阐明等离子体诱导的热载流子产生和传输过程中的超快动力学。我们的研究结果表明，Au和Ag的空间位置对等离子体-半导体相互作用有着重要影响：AgAu–CdSe的结构中Ag位于界面处，表现出更强的电子杂化作用、更宽且能量更高的热载流子分布，并且电荷注入CdSe半导体的效率显著提高。相反，AgAu–CdSe的结构中等离子体模式更为局域化，界面处的电荷传输虽然较弱但较为对称。这些发现强调了化学有序性对优化热载流子提取的关键作用。我们的结果为通过精确的界面控制来设计具有更好光催化性能的等离子体纳米结构提供了实用的设计指南。