多尺度理论视角下有机光电材料中杂原子效应的研究：孤对电子与电负性之间的动态竞争

《Small Methods》：Multiscale Theoretical Insights into Heteroatom Effects in Organic Optoelectronic Materials: Dynamic Competition Between Lone-Pair Electrons and Electronegativity

双杂原子效应通过孤对电子共轭和电负性调控影响有机光电材料界面动态与形貌演化。研究结合密度泛函理论、分子动力学模拟和机器学习，发现硫末端受体（Y-ICTh）因孤对电子共轭增强而优化了供体-受体混合，同时抑制电负性效应。杂原子调控电荷传输态与局部激发态的杂化，降低能量损失，并揭示堆叠参数与电荷传输态能量间的机器学习关联。该成果建立了原子级杂原子效应与宏观器件性能的桥梁，提出双通道设计策略。

　　

摘要

尽管异原子掺杂被广泛用于调节有机光电材料的器件性能，但目前尚不清楚异原子如何利用其固有属性（如孤对电子和电负性）来控制界面动力学和形态演变机制。本研究采用多尺度方法（结合密度泛函理论、分子动力学模拟和机器学习），系统地研究了具有定制端基的Y系列受体的双重异原子效应。通过结构截断策略，将孤对电子介导的共轭效应与电负性介导的诱导效应区分开来。研究结果表明，硫端受体（Y-ICTh）由于孤对电子的共轭效应得到增强，而电负性诱导的效应被抑制，从而实现了最佳的供体-受体协同作用。此外，异原子效应可以微妙地调节电荷转移态与局部激发态之间的杂化程度，可能降低能量损失。通过机器学习发现了堆叠参数与电荷转移态能量之间的相关性，揭示了异原子效应和堆叠有序性作为关键预测因素的作用。本研究首次将原子级别的异原子效应与宏观器件性能联系起来，提出了一种通过平衡异原子工程中的双重效应来设计高效光电材料的策略。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。