《Journal of Electroanalytical Chemistry》：Tunable triple-phase interfaces in GDEs: A climate-conscious approach to hydrogen peroxide electrosynthesis
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氢过氧化氢电化学合成中气扩散电极三相界面优化策略研究
Kudakwashe Meki|Shiyu Meng|Shan Qiu|Fengxia Deng
中国哈尔滨工业大学环境学院城市水资源与环境国家重点实验室，哈尔滨 150090
摘要
全球向可持续化学制造的转型需要寻找比目前主导过氧化氢（H?O?）生产的能源密集型蒽醌工艺更环保的替代方案。通过气体扩散电极（GDEs）中的两电子氧还原反应（2e? ORR）进行电化学合成是一种有前景的解决方案。本文综述了在GDE结构中工程化可调三相界面（TPIs）的最新进展，以提高H?O?电合成的效率和耐用性。重点介绍了材料设计策略，这些策略协同整合了催化剂活性、孔结构和界面润湿性，以应对诸如 flooding（电极被液体淹没）和传质不良等问题。主要发展包括使用缺陷工程化的碳框架、单原子金属–氮–碳（M–N–C）催化剂以及优化的粘合剂系统（如PTFE和Nafion）。从墨水配方到真空渗透再到层状沉积等各种制造方法对TPI的稳健性和电化学性能的影响也进行了评估。通过这些设计原则，文献中展示了超过80%法拉第效率的H?O?产率。通过结合材料化学和电化学工程，本文为可扩展、分散式的H?O?生产提供了一条具有气候意识的路线图。所讨论的见解广泛适用于环境修复、消毒和可持续化学过程中的绿色氧化剂生成。
部分摘录
引言与气候驱动的动机
面对日益严峻的气候挑战、环境退化以及对可持续化学生产日益增长的需求，全球对分散式、清洁氧化剂生成的兴趣日益浓厚[1,2]。在这些氧化剂中，过氧化氢（H?O?）因其高氧化能力、分解后生成水和氧气且对环境无害，以及在水处理、化学制造、纸张漂白和纺织加工等领域的广泛应用而成为关键的绿色化学品。
气体扩散电极的架构与功能
气体扩散电极（GDEs）是H?O?电合成的核心，因为它们能够通过保持气体反应物、液体电解质和固体催化剂之间的紧密接触来促进高效的ORR。GDE的架构经过精心设计，以建立和维持这些三相界面（TPIs），这对于在高电化学条件下实现高反应速率、选择性和操作稳定性至关重要。调节GDE中三相界面的策略
三相界面（TPIs），即气体、液体和固体相的交汇处，是GDEs中电化学氧还原生成H?O?的基础[56]。一个结构良好的TPI直接决定了氧的可用性、活性催化位点的数量以及生成H?O?的传输效率。近年来，调节TPIs的方法已从被动设计策略发展为有针对性的结构和化学修饰，以平衡疏水性、导电性和其他性能。2e? ORR动力学与诊断工具
通过2e?路径进行氧的电还原：使用GDEs可以实现可持续的过氧化氢生产。然而，要实现相对于4e?路径更高的H?O?选择性，需要优化设计的TPIs。评估电催化性能需要强大的电化学诊断手段。
线性扫描伏安法（LSV），特别是在旋转或气体扩散装置中，可以提供诸如起始电位等关键性能指标。
挑战、前景与可扩展实施的路线图
GDEs已成为可持续H?O?生产和环境修复的有希望的平台。然而，工业应用的道路仍受到持续的技术瓶颈、对界面动态的有限机制理解以及从实验室规模优化到实际应用转化不足的阻碍。克服这些障碍需要一个涉及材料科学、电化学工程、先进诊断技术和监管政策的综合策略。CRediT作者贡献声明
Kudakwashe Meki：撰写——初稿、验证、方法论、概念化。Shiyu Meng：撰写——审阅与编辑、验证、方法论。Shan Qiu：撰写——审阅与编辑、资源获取、资金申请、正式分析、概念化。Fengxia Deng：撰写——审阅与编辑、监督、资源管理、调查、概念化。利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号：52070056、52000052）和城市水资源与环境国家重点实验室（哈尔滨工业大学）（编号：2024TS15）、国家科技部国家重点研发计划（编号：YS2023YFC3900124）以及污泥安全处置与资源回收技术国家工程研究中心（资助编号：K2024B006）黑龙江省重点研发计划（编号：）的支持。
