西北太平洋地区的大气氮沉降及其对东亚地区人为排放变化的响应

《Journal of Environmental Sciences》：Atmospheric nitrogen deposition in the northwestern Pacific and its responses to changes of anthropogenic emissions in East Asia

大气氮沉降对西北太平洋海洋沉积的影响及其与东亚人为排放的关联研究。基于GEOS-Chem模型，2005-2015年模拟显示东亚向西北太平洋输出氮量达总沉积量的30%，其中铵态（NHx）贡献率62%，硝态（NOy）占38%。季节变化显示春季沉积量最高（占年总量28%），冬季次之（17%）。研究发现东亚工业氮排放每增减10%，西北太平洋氮沉降相应变化3.5-6.8%，且海洋沉积响应滞后于陆地排放变化1-2个水文年周期。研究揭示了跨区域大气氮传输的时空异质性，为评估减排政策效果提供新依据。

　　大气氮沉降是海洋表层获取外源性氮营养的重要途径，对调节海洋生物地球化学过程具有关键作用。自工业化以来，人类活动，尤其是工业固氮和化石燃料燃烧，显著增加了反应性氮（Nr）的排放量，导致全球开阔海域的大气氮沉降量增加了三倍以上。与此同时，全球变暖引发的海洋分层现象可能阻碍深层营养物质向海面的垂直输送，从而增强营养物质通过大气沉降到海洋中的相对重要性。因此，理解在人类排放变化和海洋环境变化的双重压力下，大气氮沉降的趋势及其潜在的生态影响，具有重要的意义，尤其是在西北太平洋（NWP）区域，该区域受到东亚地区人为气溶胶的显著影响。

大气氮沉降包括干沉降和湿沉降两种形式，主要由还原态氮（NHx）和氧化态氮（No y）组成。NHx主要包括氨（NH3）和铵离子（NH4+），而No y则涵盖了氮氧化物（NOx = NO + NO2）、硝酸（HNO3）、硝酸盐颗粒（NO3-）、过氧乙酰硝酸酯（PAN）、五氧化二氮（N2O5）以及其他有机硝酸盐。NH3主要来源于农业活动（如肥料使用和畜禽管理）以及自然来源，如海洋排放。NOx则主要来自化石燃料燃烧、雷电和土壤微生物活动。一旦进入大气，NOx会迅速氧化为硝酸盐，而NH3则会与酸性物质（如硫酸和硝酸）反应形成铵离子，进而生成硫酸-硝酸-铵（SNA）气溶胶。这种大气转化过程延长了反应性氮的寿命，并促进了其长距离传输。因此，氮沉降不仅受到直接前体排放的影响，还受到大气化学过程的调控。

东亚地区是反应性氮排放的热点区域，贡献了全球总排放量的超过20%。该地区的氮排放不仅沉积在陆地表面，还被传输至相邻的海洋区域。研究表明，约有57%的NOx排放会输送到下游的海洋区域，而中国30%的氮排放则被输送到海洋。即使是在开放的西北太平洋，也报告称超过50%的大气氮沉降源自大陆源。这些研究展示了东亚排放对西北太平洋氮沉降的重要贡献。然而，大多数研究集中于量化排放的贡献，而对陆地和海洋沉降特征的比较分析，以及对输出通量的季节性和年际变化的研究仍较为缺乏。这种分析对于阐明陆地和海洋沉积对人为排放的不同响应具有重要意义。

自2000年代以来，中国实施了一系列排放控制政策，包括在第十一个五年计划（2006-2010）期间显著减少二氧化硫（SO2）排放，以及在第十二个五年计划（2011-2015）期间协调减少SO2和NOx的排放。这些措施有效地降低了这些污染物的排放量。在中国，已有研究探讨了陆地氮沉降的趋势及其与前体排放变化的关系。例如，基于地面观测，刘等人（2013）报告称，从1980年代到2000年代，中国的大气氮沉降量增加了60%。然而，从2010年到2020年，氮沉降量下降了14%。刘等人（2020）发现，NOy沉降在2012年达到峰值，随后下降，而NHx沉降则持续上升。朱等人（2022）进一步证明，SO2排放的减少可能促进了NHx沉降的增加。赵等人（2022）则指出，增加的降水减缓了硝酸盐湿沉降相对于NOx排放减少的下降速度。马等人（2023）量化了人为排放和气象条件对中国氮沉降趋势的相对贡献，得出结论认为排放变化主要决定了长期趋势，而年际变化则更多受到气象条件的影响。对于受东亚排放影响显著的西北太平洋，其大气氮输出和海洋沉积通量的变化趋势备受关注。谭等人（2018）在集合模型框架中应用了排放扰动方法，发现东亚人为排放减少20%会导致西北太平洋氮沉降减少4%-10%。然而，西北太平洋的氮沉降如何响应东亚地区长期、多前体排放的变化，以及这种响应如何与陆地不同，仍然缺乏深入理解。填补这一知识空白对于提升我们对区域氮预算的理解以及评估空气污染控制政策对陆地和海洋环境的影响至关重要。

本研究旨在分析东亚和西北太平洋地区的氮沉降情况。研究使用了GEOS-Chem全球三维化学传输模型（版本12.1.1），模拟了2005年至2015年期间的大气氮沉降。本研究的主要目标包括：1）详细分析从陆地输送到西北太平洋的反应性氮的输出情况；2）比较东亚和西北太平洋地区氮沉降的组成及其季节性变化；3）通过将氮沉降的年际趋势与东亚人为排放的变化联系起来，量化西北太平洋氮沉降对陆地排放变化的响应。通过这些分析，我们期望能够更全面地理解大气氮沉降的来源、传输路径及其对海洋生态系统的影响，为制定有效的氮污染控制策略提供科学依据。