通过常压冷等离子体辅助气溶胶沉积法制备的多晶纳米结构WO_xC_yN_z1Cl_z2薄膜，用于多功能双波段电致变色储能器件

《Materials Science and Engineering: B》：Polycrystalline nano-structured WO xC yN z1Cl z2 films synthesized by atmospheric-pressure cold plasma-assisted aerosol deposition for multifunctional dual-band electrochromic energy storage devices

采用大气压冷等离子体辅助气溶胶沉积法成功制备了单组分双波段电致变色WO_xC_yN_z1Cl_z2薄膜，通过调节氧空位含量和纳米多晶结构实现了可见光（780nm）和近红外（1000nm）光调制度分别达78.0%和75.3%，响应时间快至5.7秒，能量密度81.6 cm2/C。该薄膜集成于双波段电致变色储能器件（DB-ECESD）中，可降低室内温度达32.1°C，同时具备高面电容（30 mF/cm2）和光热协同调控功能。

　　这项研究致力于开发一种简便、快速且成本效益高的方法，用于合成一种具有单组分双波段电致变色（DB-EC）特性的薄膜材料，该材料能够分别调节可见光（VIS）和近红外光（NIR）的透过率。所采用的方法是大气压冷等离子体辅助气溶胶沉积（APCP-AAD），这种方法在薄膜制备过程中具有显著的优势，特别是在提升性能和简化工艺流程方面。通过这种技术，研究人员成功制备出一种名为WO_xC_yN_z1Cl_z2的薄膜，它能够在不同的电势条件下切换至三种电致变色模式，包括明亮、凉爽和黑暗状态，从而实现对可见光和近红外光的独立控制。

电致变色材料在建筑领域具有广泛的应用前景，特别是在智能窗户和节能设备方面。传统的窗户材料通常无法根据外界环境变化自动调整其光学性能，导致能源浪费和室内环境的不舒适。相比之下，电致变色技术可以通过施加电压来调节光透过率，从而实现对建筑内部温度和光照条件的智能控制。而双波段电致变色材料则进一步拓展了这一技术的应用范围，因为它能够同时调控可见光和近红外光，从而在节能和提高居住舒适度之间取得更好的平衡。

在本研究中，研究人员通过APCP-AAD方法制备的WO_xC_yN_z1Cl_z2薄膜展现出了优异的电致变色性能。具体而言，当薄膜在明亮模式下工作时，其在780 nm波长处的可见光调制率（ΔT）达到了78.0%，而在1000 nm波长处的近红外光调制率则高达75.3%。这意味着该材料能够有效阻挡近红外光，同时保持较高的可见光透过率，从而在不降低室内光照水平的情况下减少热量的进入。此外，该薄膜的响应速度也非常快，其着色时间仅为5.7秒，而褪色时间更是缩短至1.6秒，这表明其在实际应用中具有较高的动态性能。

更进一步的是，该薄膜不仅具备优异的电致变色特性，还能够作为能量存储装置的一部分，实现电能的储存和释放。研究团队将这种材料集成到一种双波段电致变色能量存储设备（DB-ECESD）中，该设备的结构为玻璃/氧化铟锡（ITO）/WO_xC_yN_z1Cl_z2薄膜/锂离子-纤维素电解质/铝/玻璃。这种设备能够在不同的电势条件下（0 V、?0.4 V 和 ?1.2 V）切换至三种电致变色模式，从而在不同的场景下提供相应的功能。例如，在明亮模式下，设备可以有效地调节室内光照，而在凉爽模式下，它能够减少近红外光的透过，从而降低室内温度。这种多模式切换能力使得该设备不仅能够提升居住舒适度，还能显著降低建筑的能耗。

在实际应用中，这种双波段电致变色能量存储设备展现出强大的节能潜力。通过切换至凉爽模式，设备能够将室内温度降低至32.1°C、29.2°C和27.2°C，而没有该设备的房间温度则高达37.1°C。这一显著的温度调控效果表明，该设备能够有效减少空调和照明的使用，从而降低能源消耗。此外，该设备还能够储存电能，并在需要时释放，用于点亮LED灯珠。这种能量存储和释放的功能为建筑节能提供了新的思路，特别是在需要同时实现光学调控和能量管理的场景中。

为了验证这种材料的性能，研究人员采用了多种分析手段，包括原位电化学测试、光学透过率测量、原子力显微镜（AFM）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）、高分辨率扫描透射电子显微镜（HRSTEM）、X射线光电子能谱（XPS）以及衰减全反射-傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）。这些技术不仅帮助研究人员理解了薄膜的微观结构和化学组成，还揭示了其电致变色行为与材料特性之间的关系。例如，通过XRD分析，研究人员发现该薄膜具有多晶纳米结构，这有助于提高其电致变色性能和能量存储能力。而通过XPS和ATR-FTIR分析，研究人员进一步确认了薄膜中氯、氮、碳等元素的分布及其对光学性能的影响。

值得注意的是，传统的电致变色材料往往需要复杂的合成工艺，例如使用特定的溶剂和表面活性剂来控制纳米颗粒的尺寸和结构。然而，APCP-AAD方法则提供了一种更为简便和高效的替代方案。该方法通过将WO₃-乙醇-盐酸-水的液态气溶胶注入大气压冷空气等离子体射流中，然后喷射到基底上，最终在240°C的基底温度下完成沉积，并在250°C下进行后固化。这种方法不仅避免了复杂的溶液制备过程，还能够在较短时间内完成薄膜的制备，显著提高了生产效率。

此外，该研究还强调了单组分材料在双波段电致变色设备中的重要性。与传统的多组分复合材料相比，单组分材料的制备和应用更加简单，同时也能保持较高的性能。例如，研究团队开发的WO_xC_yN_z1Cl_z2薄膜是一种单组分材料，它能够通过自身的化学结构和晶体特性实现对可见光和近红外光的独立调控。这种特性使得该材料在实际应用中更加灵活，能够适应不同的环境需求。

从实际应用的角度来看，这种双波段电致变色能量存储设备具有广阔的前景。它不仅可以用于智能窗户，还可以集成到其他建筑系统中，如窗帘、幕墙和室内装饰材料，从而实现对建筑内部环境的全面调控。通过调节不同的电势，设备能够切换至不同的模式，以满足不同的功能需求。例如，在白天，设备可以切换至明亮模式，以保持充足的自然光照；而在需要减少热量进入的季节，设备可以切换至凉爽模式，以降低室内温度。而在夜晚，设备可以切换至黑暗模式，以提供更好的隐私保护。这种多模式切换能力使得该设备能够更好地适应用户的需求，提高其使用价值。

在节能方面，这种设备的表现尤为突出。通过减少热量的进入，设备能够显著降低空调的使用频率，从而减少能源消耗。同时，其对可见光的调控能力也能够减少对人工照明的依赖，进一步降低能耗。此外，该设备还具备能量存储的功能，能够在白天储存太阳能或其他电能，并在需要时释放，用于点亮LED灯珠。这种能力使得设备不仅能够实现光学调控，还能作为能量存储装置的一部分，为建筑提供额外的能源支持。

在材料科学领域，这种单组分双波段电致变色薄膜的开发也具有重要的意义。传统的双波段电致变色材料往往需要复杂的合成工艺和多组分复合，而这种新型材料则提供了一种更为简单和高效的方法。通过APCP-AAD技术，研究人员能够在短时间内制备出具有优异性能的薄膜，这不仅降低了生产成本，还提高了材料的可重复性和稳定性。此外，该薄膜的多晶纳米结构也为其提供了更高的表面积和更丰富的化学活性位点，从而增强了其电致变色性能和能量存储能力。

从技术角度来看，APCP-AAD方法的优势在于其操作简便、反应条件温和以及对材料的控制能力较强。与传统的高温烧结或化学气相沉积（CVD）等方法相比，APCP-AAD能够在较低的温度下完成薄膜的制备，减少了对设备的要求和能耗。同时，该方法能够在短时间内完成沉积过程，提高了生产效率。此外，通过调整等离子体参数和沉积条件，研究人员能够灵活地控制薄膜的组成和结构，从而优化其性能。

在实际应用中，这种双波段电致变色能量存储设备的开发为建筑节能和智能环境调控提供了新的解决方案。随着全球能源危机的加剧和对可持续发展的重视，节能建筑的需求日益增长。而这种设备能够同时实现光学调控和能量存储，使得建筑在保持舒适性的同时，能够显著降低能源消耗。此外，其对可见光和近红外光的独立调控能力，也为未来的智能建筑系统提供了更多的可能性。

从长远来看，这种技术的推广和应用可能对建筑行业产生深远的影响。传统的建筑节能措施往往依赖于被动的隔热材料或主动的空调系统，而这种双波段电致变色能量存储设备则提供了一种更为智能化和主动化的解决方案。通过结合电致变色技术和能量存储功能，该设备能够在不同的环境条件下动态调整其性能，从而实现更高效的能源利用。这种创新不仅能够降低建筑的能耗，还能提高居住者的舒适度，为未来的绿色建筑和智能建筑提供强有力的技术支持。

总的来说，这项研究为双波段电致变色材料的制备和应用提供了一种新的思路。通过APCP-AAD方法，研究人员成功开发出一种具有优异性能的单组分材料，能够在不同的电势条件下实现对可见光和近红外光的独立调控。这种材料不仅能够提升建筑的节能效果，还能为智能环境调控提供新的可能性。未来，随着相关技术的进一步发展和优化，这种设备有望在建筑领域得到更广泛的应用，为实现可持续发展和节能减排目标做出更大的贡献。